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氧空位

氧空位的相关文献在1989年到2022年内共计738篇,主要集中在化学、物理学、化学工业 等领域,其中期刊论文449篇、会议论文29篇、专利文献117469篇;相关期刊181种,包括材料导报、功能材料、电子元件与材料等; 相关会议26种,包括第十九届全国稀土催化学术会议、第十一届全国正电子湮没谱学会议、第十一届全国X射线衍射学术大会暨国际衍射数据中心(ICDD)研讨会等;氧空位的相关文献由2603位作者贡献,包括杨仁春、刘琪、杨建军等。

氧空位—发文量

期刊论文>

论文:449 占比:0.38%

会议论文>

论文:29 占比:0.02%

专利文献>

论文:117469 占比:99.59%

总计:117947篇

氧空位—发文趋势图

氧空位

-研究学者

  • 杨仁春
  • 刘琪
  • 杨建军
  • 李伟
  • 张勇
  • 王岩
  • 张国芳
  • 李兴扬
  • 李洁
  • 李瑶瑶
  • 期刊论文
  • 会议论文
  • 专利文献

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排序:

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作者

    • 潘泽美; 张秋平; 宋曼; 袁欢; 刘禹彤; 苏元捷; 徐明
    • 摘要: 基于修饰的高分子网络凝胶法,通过简单的工艺流程制备出高效的ZnO/TiO_(2)纳米复合光催化剂,并调节复合物中成分的比例优化了光催化剂的性能。研究结果发现,微量的TiO_(2)添加和高浓度TiO_(2)复合均改善了颗粒状ZnO纳米光催化剂的催化活性,它们在模拟太阳光照下对甲基橙的降解效率更高,增强的性能分别归因于表面氧空位缺陷增多和多元异质结结构增强的界面电荷转移引起的高光生电子-空穴分离率。此外,ZnO和TiO_(2)对亚甲基蓝和甲基橙的光催化降解存在一定的选择性,这与催化剂表面带电性和污染物分子的离子性有关。抑制剂实验表明催化剂表面形成的活性物种羟基自由基、超氧自由基和光生空穴均参与亚甲基蓝和甲基橙的降解反应,在甲基橙的降解反应中超氧自由基起主导作用。循环实验证实所制备的光催化剂具有较高的稳定性。为探索可能的实际应用,进一步研究了催化剂用量和污染物溶液的pH值对催化剂的光催化性能的影响。结果表明,催化剂用量的增加为污染物分子和入射光提供了更多的活性位点,提高了污染物降解效率;因碱性溶液含高浓度强氧化性的羟基自由基,催化剂在碱性环境中光降解污染物的效率明显提高。
    • 邓宇; 李珏; 张如梦; 韩春秋; 陈亿; 周莹; 刘维; Po Keung Wong; 叶立群
    • 摘要: 氧化钨(WO_(3))一直是太阳能驱动CO_(2)减排领域的一种备受关注的催化剂.作为一种无毒、廉价的n型半导体,WO_(3)可以吸收大约12%的太阳光,因此被认为是最具吸引力的光催化候选材料之一.然而,WO_(3)的红外响应性能受到带宽(Eg=2.5‒2.8 eV)的限制,从而影响其光热催化条件下CO_(2)的还原活性.因此,在太阳能驱动的WO_(3)催化CO_(2)还原反应中,主要生成C1产物(包括CO,CH_(4)),很少有C2烃类产物的报道.本文采用一锅法合成了WO_(3‒x)纳米片,并利用X射线衍射、X射线光电子能谱、透射电镜、电子自旋共振和拉曼光谱表征了其基本结构.光致发光光谱表明,WO_(3‒x)比WO_(3)有更强的光生载流子分离能力和更弱的载流子复合能力,这与WO_(3‒x)更强的光电流响应和更小的阻抗一致.此外,CO_(2)吸附和程序升温脱附结果表明,氧空位的存在使WO_(3‒x)具有更强的CO_(2)吸附能力和更弱的CO_(2)脱附能力,这为CO_(2)高效参与反应并实现C‒C偶联生成C2产物提供了条件.另一方面,氧空位的引入有效地拓宽了WO_(3)材料的光响应范围,漫反射光谱结果表明,WO_(3‒x)材料对红外光的吸收能力更强.由此造成的热效应通过热成像数据显示出来,WO_(3)的光热平衡温度为92.3°C,WO_(3‒x)的平衡温度可达177°C.在光热协同催化下,辐照4 h后,WO_(3‒x)产生的C_(2)H_(4)和C_(2)H_(6)分别达到5.30和0.93μmol·g^(–1),生成C2产物的选择性大于34%.采用光热催化CO_(2)还原生成产物的产量远高于同样温度下热催化反应结果,说明WO_(3‒x)较好的CO_(2)还原性能得益于光诱导的光热催化性能.最后,通过原位傅里叶红外光谱以及理论计算,进一步考察了WO_(3‒x)光热催化得到C2产物的反应路径:催化剂吸附CO_(2)后,光生电子还原CO_(2)得到-COOH,-CHO,-CH3中间体,WO_(3)上的中间体容易发生脱附,并生成CH4和CO产物;而WO_(3‒x)表面存在的大量氧空位为-CH2/-CH3进一步偶联生成C_(2)H_(4)/C_(2)H_(6)提供了条件.具体反应路径为:CO_(2)→COOH→CHO→CH2/CH3→C2H4/C2H6.综上,本文采用WO_(3‒x)光热催化CO_(2)还原可高效制备C2产物,分析了反应机理,为设计太阳能驱动的高活性CO_(2)还原C‒C偶联催化剂提供了新思路.
    • 侯晨涛; 孔祥辉
    • 摘要: 采用水热法制备了TiO_(2)-TiOF_(2)异质半导体复合材料。以废水中的盐酸四环素(TTCH)为目标污染物,研究了TiO_(2)-TiOF_(2)的光催化活性。在催化剂投加量为0.3 g/L的条件下,光催化反应30 min,对质量浓度为10 mg/L的TTCH去除率高达85.4%,且TiO_(2)-TiOF_(2)催化剂具有较好的重复使用性能。催化剂的表征结果显示,TiO_(2)-TiOF_(2)特殊的花簇状结构使其比表面积显著增大,有利于催化剂表面产生更多的吸附位点。TiO_(2)-TiOF_(2)具有更多的氧空位,且电子空穴对的复合率较低。由于TiO_(2)-TiOF_(2)在紫外区域有很强的吸收,且能吸收部分可见光,使得TiO_(2)-TiOF_(2)能更大程度地利用太阳光,提高污染物氧化的量子效率。自由基捕获实验结果表明,·O_(2)-和·OH在TiO_(2)-TiOF_(2)催化降解TTCH的过程中起到了重要的作用。
    • 姚青; 乐家波; 杨是赜; 程俊; 邵琪; 黄小青
    • 摘要: 酸性电解水被认为是目前最具前景的制备高纯度氢气的途径之一.然而,该方法受到一些关键技术的限制,如电解水中的阳极反应——析氧反应(OER),目前仍效率偏低.Ru和Ir的氧化物是目前最具潜力的酸性OER催化剂,尤其是RuO_(2),不仅成本更低,而且OER活性更高.相较于IrO_(2),RuO_(2)在酸性OER中更易溶解,导致其难以在活性与稳定性上保持良好的平衡.因此,设计同时具有高活性与高稳定性的RuO_(2)基电催化剂十分迫切且具有挑战性.一般而言,催化剂性能与活性位点的局部电子环境密切相关,因为它能够有效调节反应中间体的吸附/解吸行为.在各种调控策略中,引入异原子已被证明是有效的.本文报道了通过痕量的Pt激活和稳定用于酸性水分解的RuO_(2)催化剂的简便策略,其中Pt在促进OER中起到重要的调控作用,同时在析氢反应(HER)中充当着活性位点.通过简便的湿化学法并结合空气煅烧的后处理方式得到了含有5%Pt的RuO_(2)纳米组装片(5%Pt-Ru ONAs).球差校正透射电镜结果表明,在RuO_(2)的晶格中分布着一定数量的原子大小的亮点,说明单分散的Pt原子掺入了RuO2的晶格中.电化学测试结果表明,与纯RuO_(2)纳米组装片(Ru ONAs)相比,5%Pt-Ru ONAs在0.5和0.05 mol/L H2SO4中展示出了更高的OER活性,在10 mA cm^(‒2)时的过电位分别仅为227和234 mV.此外,5%Pt-Ru ONAs在0.5 mol/L H2SO4中也展示出更好的OER稳定性.X射线光电子能谱(XPS)测试结果表明,5%Pt-Ru ONAs中的R4+/Ru0比例显著高于Ru ONAs,表明5%Pt-Ru ONAs具有更多高效的活性位点.另外,O 1s XPS和电子顺磁共振波谱结果表明,5%Pt-Ru ONAs具有最高的氧空位浓度,这主要是由于原子级分散的Pt掺入RuO_(2)晶格,为了保持电荷平衡而诱导产生了更高浓度的氧空位.为深入理解RuO2中的Pt原子如何影响OER活性,进行了密度泛函理论计算.结果表明,相比于纯RuO_(2),氧空位更容易在Pt掺杂的RuO_(2)(Pt-RuO_(2))中产生,这与实验结果一致.此外,本文计算了酸性OER中四个步骤的吉布斯自由能,结果发现,在反应过程中,OOH*中间体的形成是限速步骤,而OOH*在具有氧空位的Pt-RuO_(2)上的吸附更强,意味着形成OOH*所需的能垒更低,进而有效地提升了活性.除OER反应活性外,活性Pt的存在也提升了5%Pt-Ru ONAs的HER反应活性,从而实现高效的酸性水分解.综上,本文展示了一种可高效应用于酸性水分解的RuO2基催化剂的设计策略.
    • 明帅强; 王浙加; 吴鹿杰; 冯嘉恒; 高雅增; 卢维尔; 夏洋
    • 摘要: 本工作以单晶硅为衬底、四(二甲氨基)锡和水为前驱体,研究原子层沉积技术制备氧化锡薄膜的工艺及其光学和电学性能,并将其应用于钙钛矿太阳能电池。通过调节基底温度,详细研究了沉积温度对SnO_(2)薄膜的沉积速率、电学、光学等特性的影响,采用钙钛矿太阳能电池器件辅助验证SnO_(2)薄膜的性能。研究发现,随着基底温度的升高,沉积速率逐渐下降,原子层沉积的温度窗口在120~250°C;折射率随着温度的升高逐渐增大,带隙随温度升高而减小;沉积温度越高,表面氧空位缺陷浓度越大。SnO_(2)薄膜的工艺温度对钙钛矿太阳能电池性能有较大影响,采用160°C沉积的SnO_(2)薄膜作钙钛矿太阳能电池的电子传输层,可获得最优的电池性能,反扫最高效率为18.68%,此时器件的截止电压为1.077 V,短路电流密度为23.67 mA/cm^(2),填充因子为73.3%,且器件具有较小的迟滞效应。
    • 董雨龙; 李宗宝; 王傲; 花仕洋
    • 摘要: 固体氧化物燃料电池(SOFC)因其高效、清洁及便携性等优点被认为是当前最具应用前景的新能源技术之一.传统SOFC较高的工作温度(>800°C)限制了其商业推广,降低其工作温度成为当前研究的热点.钙钛矿阴极材料La_(1−x)Sr_(x)Co_(1−y)Fe_(y)O_(3−δ)(LSCF)因具有较高的电子离子混合导电性而成为中温SOFC阴极材料的较佳选择,同时实验证明F替代O位能有效提升SOFC稳定性.基于已有实验报道,本文采用第一性原理计算了F掺杂对LSCF电子结构影响、氧气分子在(100)表面吸附能的变化、阴极体内氧空位形成能及氧离子迁移活化能的影响.通过与未掺杂材料性能的比较,证明:适量F掺杂LSCF在有效提升阴极表面对氧气分子吸附能力同时能进一步提高体内氧离子迁移效率,从而提升阴极氧化还原反应能力.
    • 杨世诚; 朱万胜; 马书启; 薛晓晓; 张玉龙; 孙琦
    • 摘要: 将超临界法制备的钛副族纳米金属氧化物(TiO_(2)、ZrO_(2)、HfO_(2))分别与ZSM-5分子筛和石英砂混合得到双功能催化剂(Ti/HZ、Zr/HZ、Hf/HZ)和金属氧化物催化剂(Ti/Si、Zr/Si、Hf/Si)。研究了金属氧化物的晶体结构、表面氧空位和合成气吸附性能对金属氧化物催化剂和双功能催化剂催化CO加氢性能的影响。结果表明,双功能催化剂可以直接催化合成气制芳烃。金属氧化物表面氧空位浓度、氧空位电子性质和金属氧化物的H/C比(CO和H_(2)吸附量之比)共同决定着金属氧化物表面中间体产物的种类。ZrO_(2)表面的碳氢氧(CH_(x)O^(*))中间体产物有利于Zr/HZ获得芳烃高选择性(71.15%),而TiO_(2)和HfO_(2)中的CH_(3)^(*)则导致Ti/HZ和Hf/HZ的催化产物CH_(4)选择性较高。
    • 王雪晶; 马瑞霄; 徐娟; 张燕辉
    • 摘要: NH_(3)不仅是生产各种化学品的必要原料,也是清洁能源的一种重要载体,与人类社会的发展紧密联系。以清洁的太阳能作为唯一能量输入的光催化固氮技术,在温和条件下利用N_(2)和H_(2)O直接产生NH_(3),近年来引起人们广泛的关注。光催化固氮技术具有环境友好、节能、操作简便等优点,但传统的半导体光催化剂在光捕获和光生载流子利用方面受到限制,不能充分发挥其活性。因此,需要设计相应的催化剂用来提高材料对惰性N_(2)分子吸附和活化能力,从而提高固氮性能。本文首先对光催化固氮进行了简要概述,介绍了光催化固氮可能存在的两种反应机理,随后着重介绍了含有氧、氮、硫空位的半导体材料对光催化固氮的影响。最后,对光催化固氮领域的现有挑战和未来发展给出了一些实际的见解。
    • 高美超; 巩云云; 李梓玥; 王百惠; 黄晓清; 于雯娇
    • 摘要: 采用一步水热法制备了Bi_(12)O_(17)Br_(2)光催化剂,其平均微片尺寸为1.2μm,比表面积约为29 m^(2)·g^(-1)。Bi_(12)O_(17)Br_(2)的禁带宽度为2.42 eV,能够响应可见光。值得注意的是,在光照条件下Bi_(12)O_(17)Br_(2)表面能够产生氧空位;光诱导氧空位不仅能促进氮气在催化剂表面的吸附,而且对吸附的氮气分子的活化起到至关重要的作用。实验结果表明在可见光照射下,Bi_(12)O_(17)Br_(2)光催化剂上的氨生成速率为337.6μmol·g^(-1)·h^(-1)。在可见光的驱动下,Bi_(12)O_(17)Br_(2)光催化剂能够实现氮气与水反应生成氨的过程。
    • 龙宇; 马奎; 宋磊; 岳海荣; 梁斌
    • 摘要: 选取镧系钙钛矿氧化物LaCoO_(3-x)为研究对象,利用溶胶-凝胶法制备了不同Sr离子掺杂比的镧锶钴钙钛矿催化剂。通过X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)表征手段测试了催化剂的表面化学组成和氧物种含量,采用线性扫描伏安(LSV)测试及电化学阻抗谱(EIS)等探究了不同Sr离子掺杂比对氧还原反应电催化活性的影响。结果表明:A位Sr掺杂是一种有效提升钙钛矿材料氧空位的方法。当Sr掺杂比为0.5时,所制备的La_(0.5)Sr_(0.5)CoO_(3-x)具有较高的氧还原反应活性,以及远优于商业Pt/C的稳定性。
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