钛副族金属氧化物催化合成气转化性能的研究

摘要

将超临界法制备的钛副族纳米金属氧化物(TiO_(2)、ZrO_(2)、HfO_(2))分别与ZSM-5分子筛和石英砂混合得到双功能催化剂(Ti/HZ、Zr/HZ、Hf/HZ)和金属氧化物催化剂(Ti/Si、Zr/Si、Hf/Si)。研究了金属氧化物的晶体结构、表面氧空位和合成气吸附性能对金属氧化物催化剂和双功能催化剂催化CO加氢性能的影响。结果表明,双功能催化剂可以直接催化合成气制芳烃。金属氧化物表面氧空位浓度、氧空位电子性质和金属氧化物的H/C比(CO和H_(2)吸附量之比)共同决定着金属氧化物表面中间体产物的种类。ZrO_(2)表面的碳氢氧(CH_(x)O^(*))中间体产物有利于Zr/HZ获得芳烃高选择性(71.15%),而TiO_(2)和HfO_(2)中的CH_(3)^(*)则导致Ti/HZ和Hf/HZ的催化产物CH_(4)选择性较高。