WO3增强RuO2/ZrO2表面酸性及其NH3选择性催化氧化性能研究

摘要

以氨的选择性催化氧化为主要研究对象,设计制备了RuO2/ZrO2催化剂和一系列不同含量WO3改性的RuO2/ZrO2催化剂.其中,RuO2/ZrO2催化剂显示出优异的催化活性和较差的N2选择性.引入5％或10％的WO3之后RuO2/ZrO2催化剂的活性不变,但是高温N2选择性显著提高,NH3在225°C实现完全转化.然而,当WO3的含量上升至15％和20％时,RuO2/ZrO2催化剂的催化活性稍微有所下降,且相比于RuO2/10％WO3-ZrO2、RuO215％WO3-ZrO2和RuO2/20％WO3-ZrO2催化剂的高温氮气选择性也没有进一步提升,因此,可以判断WO3的最佳含量为10％.此外,通过BET分析发现,WO3的加入能够改变催化剂的微观结构,对应的比表面积随着WO3含量的增加而增大.通过XRD、H2-TPR和XPS表征可知,WO3的引入能够改变ZrO2的晶型结构,使催化剂的稳定性增加,通过原位红外分析可知,WO3的引入使催化剂的表面酸性位点增加,较多的表面酸性位点有利于氨物种的吸附,能够抑制氨与氧气发生快速反应,避免形成较多副产物,是氮气选择性提高的关键所在.