单原子分散的Au/Cu(111)表面合金的表面结构与吸附性质

摘要

Au-Cu双金属合金纳米颗粒对包括CO氧化和CO2还原等在内的多个反应有较好的催化活性,然而关于其表面性质的研究却相当匮乏.在此工作中,我们通过对低覆盖度的Au/Cu(111)和Cu/Au(111)双金属薄膜退火,制备出了单原子级分散的Au/Cu(111)和Cu/Au(111)合金化表面,并利用高分辨扫描隧道显微镜(STM)和扫描隧道谱(STS)进一步研究了掺杂原子的电子性质及其对CO吸附行为的影响.研究发现,分散在Cu(111)表面的表层和次表层Au单原子在STM上表现出不同衬度.在-0.5 eV附近,前者表现出相较于Cu(111)明显增强的电子态密度,而后者则明显减弱.吸附实验表明表层Au单原子对CO的吸附能力并没有得到增强,甚至会减弱其周围Cu原子的吸附能力.与Au在Cu(111)表面较好的分散相反,Cu原子倾向于钻入Au(111)的次表层,并且形成多原子聚集体.且Cu原子受Au(111)衬底吸电子作用的影响,其对CO的吸附能力明显减弱.这个研究结果揭示了合金表面的微观结构与性质的关联,为进一步阐明Au-Cu双金属催化剂的表面反应机理提供参考.