Ⅲ族氮化物材料微纳图形掩膜和衬底的研究

摘要

从90年代初，III族氮化物器件的性能提高的非常快，蓝光和绿光LEDs已经商业化。FETs则显示出微波高功率和高温特性。而高质量III族氮化物材料制备一直是材料应用的基础。但GaN的制备不能像Si材料一样采用拉制单晶的方法，因为其对温度和压强的要求过高。所以，如何获得高质量、低缺陷密度的薄膜材料是贯穿整个III族氮化物材料和器件研究的关键问题。本文选择微纳米图形掩膜和衬底作为研究重点。III族氮化物材料的制备中，微米图形掩膜和衬底已经在最近的二十年间被大量的研究。但是，纳米图形掩膜和衬底的研究还处在初级阶段，特别是对其内部作用机理的研究需要不断的研究。本文，我们主要引入了三种方法：一种是自组织微纳介质球作图形掩膜过生长GaN和AlGaN材料；第二种是在GaN岛的不同晶面上采用AlN/GaN超晶格近似生长AlGaN材料；最后一种是TiN作掩膜的GaN纳米柱上GaN的侧壁生长。
　　本研究主要内容包括：⑴对几种衬底的亲水性进行研究，Si、蓝宝石、SiC衬底可以通过旋涂PS薄膜，并在氧等离子体中处理来获得良好的亲水性。而GaN衬底和PS薄膜可以仅通过氧等离子体处理获得良好的亲水性。并利用旋涂方法成功得到了不同粒径的单层微米和纳米球薄膜。⑵对氧化硅微纳球作为掩膜的c面GaN过生长进行了研究。首先，我们制造了自组装单层的二氧化硅微纳球薄膜，并生长了具有低残余应力和高光学性能的低位错GaN薄膜。并提出了TDs减少的四种主要机制，分别是由微纳球对TDs的直接阻挡、TDs在GaN/Silica局域界面和局域自由表面处的弯曲、GaN的横向生长和自停止生长现象贡献。同时，应用的微球直径越大，TDs的减少越明显。另外，PL光谱测试结果显示，使用1000nm微球的样品的带边发光峰是没有使用微球样品的5倍，发光特性明显提高；Raman光谱测试结果显示，使用1000nm微球的样品的应力从没有使用微球时的1.05GPa减少到0.14GPa，所以该掩膜方法有助于减少 GaN中的残余应力。之后，对二次氧化硅微纳球掩膜的 c面 GaN过生长的研究结果显示，二次微纳球掩膜过生长得到的GaN的位错密度进一步降低，穿通上去的位错和合并产生的位错都会减少，而且合并位错成为位错的主要来源。最终结果为，使用1000nm直径氧化硅微球作掩膜时，一次掩膜可以使GaN位错密度从1.3×109cm-2减少到8.5×107cm-2，二次掩膜可以使位错密度降低到5×107cm-2以下。⑶对氧化硅微球作掩膜的非极性面（a面）GaN和半极性GaN的过生长进行了研究。对于a面GaN，结果显示该方法可以显著减少过生长层中的位错和层错，只有窗口区域仍然有部分位错穿通上来。而在横向生长区域位错很少，且没有明显的层错出现。对半极性面GaN，结果显示该方法显著减少了过生长层中的位错，仍然只是在窗口区域仍有位错穿通上来。而横向生长区域虽然位错很少，但仍然产生了较多的堆垛层错。由于位错的大量减少，过生长层GaN的光学特性被显著的提高，PL测试显示应用1000nm氧化硅微球掩膜的样品比没有应用掩膜的样品发光强度提高了18倍。并且，样品表面形貌也有显著的改善。最后，非极性面GaN位错密度从~3×1010cm-2减少到~5×107cm-2。半极性面 GaN位错密度从~1×1010cm-2减少到~1×108cm-2，基面堆垛层错密度从>1×105cm-1减少到~5×104cm-1。⑷对氧化硅微纳球作掩膜形成GaN岛，并研究GaN岛上利用超薄AlN/GaN超晶格近似外延低 Al组分和高 Al组分的 AlGaN薄膜材料。结果表明利用AlN/GaN超薄超晶格结构近似生长 AlGaN材料具有高的横向生长速率，从而快速合并。而几个面的生长速度不同，分别为(0001)<{1ˉ101}<{11ˉ22}。另外，在斜面{11ˉ22}面和{1ˉ101}面上斜向生长的AlGaN几乎没有位错。并且，由于GaN岛顶面面积较大，失配应力会在顶面中间区域释放，导致AlGaN材料在GaN岛顶面的界面处会产生一些新的刃位错。并且，这种密集岛状 GaN上生长 AlGaN材料的方法可以有效的避免由于失配造成的开裂状况。最后，得到的AlGaN的位错密度从~1×1010cm-2减少到~1×108cm-2。⑸对TiN作掩膜的无光刻干法刻蚀纳米柱上的GaN侧壁生长进行了研究。这是一种无需光刻工艺的纳米图形阵列形成方法，是利用微纳米球作为掩膜，先刻蚀，后制造掩膜得到的，其工艺相对简单。研究表明，该方法可以显著的降低位错，特别是刃位错，并且有效减少材料中的残余应力。同时，材料的发光特性也得到了显著的提高。通过改进这种方法有可能实现原位侧壁生长GaN，从而显著的简化生长工艺步骤。最后，TEM估计的位错密度从2.2×109cm-2减少6×108cm-2。

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第一章 引言

1.1 III-N材料的基本参数

1.2 III-N材料的生长

1.3 本文主要工作及安排

第二章 微纳图形掩膜与衬底的研究进展

2.1 微米图形掩膜的研究进展

2.2 微米图形衬底的研究进展

2.3 纳米图形掩膜的研究进展

2.4 纳米图形衬底的研究进展

2.5 本章小结

第三章 氧化硅微纳球图形掩膜上的GaN过生长

3.1 PS薄膜和单层微纳球的旋涂工艺

3.2 氧化硅微纳球作掩膜的c面GaN过生长

3.3 二次微纳球掩膜的GaN过生长

3.4 氧化硅微纳球作掩膜的a面和半极性面GaN过生长

3.5 本章小结

第四章 微纳图形掩膜上的AlGaN生长

4.1 III组氮化物在氧化硅微纳球表面的附着特性研究

4.2 氧化硅微纳球作掩膜的低Al组分AlGaN SL再生长

4.3 氧化硅微纳球作掩膜的高Al组分AlGaN SL再生长

4.4 本章小结

第五章 纳米柱上的GaN侧壁生长

5.1 干法刻蚀纳米柱

5.2纳米柱上的TiN掩膜制造

5.3 TiN作掩膜的无光刻干法刻蚀纳米柱上的GaN侧壁过生长

5.4 本章小结

第六章 结束语

参考文献

致谢

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