蓝宝石衬底上AlN薄膜和GaN、InGaN量子点的MOCVD生长研究

摘要

紫外波段的AlGaN发光器件对于白光照明、空气和水的净化、消毒杀菌、高密度存储等领域意义重大,因此对AlGaN发光器件的研究成为当下人们关注的焦点。目前生长AlGaN材料普遍使用的衬底是蓝宝石,材料中的穿透位错通常在1010-1012cm-2量级,这严重影响着AlGaN基发光器件的量子效率。经过多年的探索,现在普遍认为的一个解决方案是在蓝宝石衬底上制备高质量的AlN薄膜作为AlGaN器件的模板,在此模板上可以获得高质量无裂纹的AlGaN材料。因此,如何在蓝宝石衬底上制备高质量的AlN模板已经成为AlGaN器件发展的关键一步。目前,由于量子点的独特性能,研究者发现通过在有源区中引入量子点的途径也可以提高器件的量子效率。量子点的尺寸接近于电子的波尔半径,电子的运动被限制在量子点内部,因此载流子的复合概率变大。量子点所表现出的各种量子特性和光学非线性,无论是在基本物理方面还是在器件应用方面(包括激光器、单光子光源和量子计算等)都有巨大的研究价值。
　　本论文的第一部分工作详细介绍了金属有机物化学气相沉积(MOCVD)生长AlN模板的研究。首先采用低温成核层技术和脉冲原子层外延(PALE)技术相结合的方法生长AlN材料,讨论了影响AlN晶体质量和表面形貌的各种因素,研究了生长条件对于生长模式影响的根本原因,从而解决AlN生长中所面临的难题。文中主要研究了衬底表面处理工艺、低温成核层工艺(包括生长温度、厚度以及V/III)和PALE生长工艺(包括生长温度、V/III和生长速率)对于AlN材料的影响。我们发现衬底在不同的处理工艺下,AlN和衬底之间的失配应力的释放机制有所不同。通过氮化处理,可以有效提高晶体的取向性并获得Al极性的AlN材料。通过低温成核层工艺的研究,我们获得了(002)面摇摆曲线半高宽(FWHM)为63arcsec,(102)面半高宽为1106arcsec的样品,其表面完全愈合,没有发现坑(pits)的存在。在成核层的基础上,通过PALEAlN层的生长研究,我们获得了表面无裂纹,厚度达636nm的AlN外延层。
　　在本论文的第二部分工作,主要介绍了量子点生长的研究工作。首先,在AlN模板上研究了GaN量子点的生长工艺。试验中分别采用了S-K(Stranski-Krastanov)生长模式和Gadropletsepitaxy的方法制备GaN量子点。在S-K生长模式中,研究了生长时间、反应物流量、生长压强和生长温度对GaN量子点形貌的影响。虽然由于生长速率太高无法获得GaN量子点,但实验结果表明如果生长厚度能够精确控制的话,通过生长工艺的优化可以在S-K模式下获得GaN量子点。在Gadropletsepitaxy方法制备GaN量子点过程中,则讨论了各步生长工艺对于量子点的影响,初步实现了控制GaN量子点尺寸、密度和质量的生长条件。量子点横向尺寸在100nm以内,纵向尺寸在10nm以内,密度在108cm-2到1010cm-2量级间可控,并在310nm处观测到光致发光(PL)峰。然后在Gadropletsepitaxy方法形成的GaN量子点的基础上,研究了量子点caplayer的生长工艺,在合适的生长条件下获得了表面平整的AlNcaplayer。最后,在P-GaN模板上通过Gadropletsepitaxy的方法实现了GaN量子点的制备,并研究其生长工艺对于量子点形貌的影响。
　　然后,我们在GaN模板上通过S-K方法制备了InGaN量子点,试验中通过生长温度、生长速率和In组分等因素控制InGaN量子点的尺寸和密度,获得了横向尺寸在20-80nm,纵向尺寸在2-15nm,密度在1010cm-2量级的InGaN量子点。

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1 绪论

1.1 AlN薄膜及GaN、InGaN量子点的研究意义

1.2 氮化物的基本性质介绍

1.3 量子点的相关理论介绍

1.4 本论文的研究内容

1.5 本论文的创新性工作

2 MOCVD外延生长技术介绍

2.1 MOCVD生长氮化物的基础理论

2.2 MOCVD中生长模式的介绍

2.3 材料生长面临的挑战

2.4 本章小结

3 AlN薄膜的MOCVD生长研究

3.1 AlN材料生长的发展历史

3.2 AlN的生长结构

3.3 衬底表面处理工艺的研究

3.4 低温AlN成核层生长工艺的研究

3.5 PALE AlN生长工艺的研究

3.6 本章小结

4 GaN量子点的MOCVD生长研究

4.1 GaN量子点的研究现状

4.2 AlN模板上S-K模式生长GaN量子点工艺的研究

4.3 AlN模板上droplets epitaxy方法生长GaN量子点工艺的研究

4.4 Caplayer生长工艺的研究

4.5 P-GaN上droplets epitaxy方法生长GaN量子点工艺的研究

4.6 本章小结

5 InGaN量子点的MOCVD生长研究

5.1 InGaN量子点的研究现状

5.2 GaN模板生长工艺的研究

5.3 GaN模板上S-K模式生长InGaN量子点工艺的研究

5.4 本章小结

6 总结与展望

6.1 总结

6.2 展望

致谢

参考文献

附录1 攻读博士学位期间发表及待发表论文目录