一种砂岩型铀矿CO2+O2地浸采铀的反应运移数值模拟方法

摘要

本发明公开了一种砂岩型铀矿CO2+O2地浸采铀的反应运移数值模拟方法，能够突破传统只考虑对流和弥散作用的地浸采铀溶质运移数值模拟方法，尝试建立多场耦合的反应性溶质运移模型来模拟北方砂岩型沥青铀矿的动态溶浸过程。本发明所提供的方法包括：构建了适用于北方砂岩型铀矿CO2+O2溶浸过程的热力学数据库，同时考虑在氧气O2(aq)和重碳酸根HCO3‑的共同作用下的铀溶解动力学反应过程，采用TOUGHRECT模拟技术框架开展CO2+O2地浸采铀反应运移数值模拟。本发明所提供的模拟技术可为开展采区尺度CO2+O2浸出过程的精准模拟和动态调控提供技术支撑。

说明书

技术领域

本发明涉及一种砂岩型铀矿CO

背景技术

铀资源是核军工和核电的重要原料，被喻为核工业的“粮食”。地浸是开采、选矿、水冶集于一体的全球新型的铀矿开采方法，预计地浸产能将占到国内天然铀产能的90％以上。以CO

然而在实际生产过程中缺乏数值模拟技术对地浸井场溶浸动态过程预测和精准控制技术的系统研究。地浸采铀的关键科学问题是研究溶浸体系中的水动力特征和反应性溶质运移过程。由于地浸采铀过程是溶浸液与铀矿之间复杂的流体运移与化学反应耦合的过程，是一个极其复杂的非线性反应溶质运移体系，包括CO

研究CO

发明内容

针对上述现有技术的缺乏，本发明的目的在于提供一种用于砂岩型铀矿CO

本发明为解决上述技术问题采用以下技术方案：一种砂岩型铀矿CO

(1)收集砂岩型铀矿采区的基础数据，包括采区抽注液孔间的平面相对位置、抽注液孔间的距离、抽注液量、地下水位监测数据、溶浸液和浸出液水化学分析数据；

(2)根据步骤(1)收集的基础数据，结合采区的水文地质条件，包括含矿含水层类型、矿含水层岩性和矿含水层厚度、地下水位埋深、矿体埋深和矿体厚度、地下水的补给条件，并基于质量和能量守恒的基本原理、以及达西定律，建立CO

(3)确定渗流模型的初始条件、边界条件、水力参数、源汇项，进行空间网格剖分和时间离散；

(4)求解渗流模型，得到模拟区内时间上和空间上流速矢量的分布及压力的分布；

(5)在步骤(4)渗流模型结果的基础上，根据地浸采铀体系中的组分溶质运移和化学反应过程，建立CO

(6)确定反应性溶质运移模型的化学反应网络以及平衡反应和动力学反应过程；

(7)确定反应性溶质运移模型中的模拟组分的初始浓度、参与模拟矿物的组成、反应生成的矿物及其体积分数、参与模拟矿物的反应动力学速率计算参数；

(8)求解反应性溶质运移模型，得到地浸采铀体系中溶解性铀U(VI)的浸出浓度、pH值、矿物含量三者的变化趋势，完成CO

进一步地，步骤(4)中采用多组分多过程反应溶质运移模拟程序TOUGHREACT V3/EOS9模块进行求解渗流模型。

进一步地，步骤(5)中CO

其中，方程左边项表示反应体系中化学组分i的质量变化率，右边项代表该化学组分对流、扩散作用，源汇项以及矿物组分的溶解和沉淀对该组分质量变化的贡献，c

进一步地，步骤(6)中的确定反应性溶质运移模型的化学反应网络以及平衡反应和动力学反应过程，包括：

①确定CO

2UO

②建立平衡反应热力学数据库：添加CO

③建立动力学反应的速率方程：反应速率为定量描述矿物溶解和沉淀化学反应的参数，根据化学反应动力学过渡态理论(TST)来确定参与矿物溶解和沉淀的反应速率方程。

进一步地，在建立平衡反应热力学数据库②中，需首先定义地浸采铀体系中水溶液组分和生成的物种，如铀酰离子

进一步地，在建立动力学反应的速率方程③中，采用TOUGHREACT程序中反应速率表达式：

其中，r为矿物溶解/沉淀反应速率(mol/m

对于砂岩型铀矿床中沥青铀矿的动力学反应过程而言，速率常数k受多种因素控制，如表面吸附、表面交换反应、溶液中氢离子的活度即pH值、化学组分等对反应速率起着催化或抑制作用。根据部分室内实验结果，考虑在氧气O

其中，k是速率常数(mol/m

进一步地，步骤(8)中求解反应性溶质运移模型，采用TOUGHREACT程序中的顺序迭代法(SIA)来进行求解。

有益技术效果：与现有技术相比，本发明技术方案的有益效果如下：

该方法可以实现砂岩型铀矿CO2+O2地浸采铀的水动力-化学反应的耦合过程，提升砂岩型铀矿CO2+O2地浸反应运移数值模拟能力，实现地浸采铀过程的精准控制与动态调控，为砂岩型铀矿可持续开发提供技术支撑。

附图说明

图1是CO

图2是CO

图3是CO

图4是模拟柱浸试验溶浸柱内的溶解性铀U(VI)浓度随时间变化趋势；

图5是模拟柱浸试验溶浸柱内的pH随时间变化趋势；

图6是模拟柱浸试验浸出液的溶解性铀U(VI)及pH的变化结果；

图7是模拟柱浸试验浸出液的溶解氧O

具体实施方式

为了使本发明的目的、技术方案、目的和效果更加清楚，以下结合附图对本发明的技术方案做进一步的详细介绍。

实施例

本发明提供一种砂岩型铀矿CO

1)CO

在工业性地浸开采之前一般会进行CO

2)矿石矿物组分特征

根据采取的岩心矿样分析和鉴定结果，含矿岩石主要为细砂岩、中砂岩，粉砂岩及泥岩矿化较少，含矿砂岩矿物定量分析表明，矿石中矿物成分主要为石英(56.2～79.5％，平均68.4％)、钾长石(6.8～11.9％，平均9.9％)、斜长石(7.2～19.3％，平均10.6％)、粘土矿物(3.6～13.0％，平均7.2％)。含矿砂岩中碳酸盐矿物主是铁白云石，方解石次之。

3)室内CO

根据室内加压柱浸试验条件，建立与实际情景下相同物理参数和岩石矿物特征的柱浸概念模型。如图5-4所示，左端为注液孔，右端为抽液孔。主要物理参数见表1，溶浸柱长度为2.5m，浸出柱直径为0.1m。设定左侧为给定流量边界，流速以孔隙体积(PV)表示，即试样中孔隙的体积，并设置为每天约1PV。此外，溶浸柱内矿样中含铀矿的初始体积分数为0.001(vol.％)，水溶液中初始含铀质量浓度为6.3×10

表1发明实施例中概念模型主要物理参数

表2柱浸试验中水化学成分

4)CO

CO

a)络合-离解

柱浸试验过程中浸出液的水化学分析结果是各种成分的不同存在形式的总浓度，有些成分几乎全部都是以简单的离子形式出现，但是许多成分则以复杂的结合离子或中性结合物存在。在氧化条件下，六价铀U(VI)的铀酰离子

表3铀酰离子

b)吸附-解吸

柱浸试验过程中溶浸液与矿样处于长期的水-岩相互作用中，吸附-解吸可能会控制铀在溶浸柱内的迁移，其吸附剂包括矿样中的伴随矿物如，铁氧化物、黏土矿物及方解石等，其吸附效率取决于铀的浓度与铀竞争性吸附物质的浓度以及吸附剂的吸附能力。铀的吸附-解吸过程的固体表面的吸附量一般用等温吸附方程来描述，常见的等温吸附类型有线性等温吸附、Langmuir等温吸附、Freundlich等温吸附。

c)氧化-还原

氧化-还原作用与矿物的溶解-沉淀密切相关。例如：沥青铀矿(UO

其中，>UO

d)溶解-沉淀

CO

其中，SI为饱和指数，IAP为离子活度积，K

受反应动力学控制的矿物溶解沉淀则通过矿物反应速率来表示，模型中参与矿物的组成以及矿物反应动力学速率的计算参数如表4所示。

表4矿物反应动力学速率的计算参数

注：上标a、b分别表示矿物在中性机制(自发)作用下的溶解和在酸性机制作用下的溶解。

5)溶浸过程反应运移模拟结果分析

图4和图5分别是模拟柱浸试验溶浸柱内的铀质量浓度和pH随时间变化趋势，图6是模拟柱浸试验浸出液的铀质量浓度及pH的变化结果。从图中可以得出，浸出液铀质量浓度一直在上升，浸出到200天时浸出液中平均铀质量浓度为1.7mg/mol，此时未完全浸出，此后铀将继续持续溶浸直到试验柱内的沥青铀矿将不能完全浸出。试验柱内初始pH为7.62，此后有略微波动，但总体pH将保持在7.6-7.9之间。模拟柱浸试验浸出液的溶解氧O

以上所述，仅为本发明中的具体实施方式，但本发明的保护范围并不局限于此，任何熟悉该技术的人在本发明所揭露的技术范围内，可理解想到的变换或替换，都应涵盖在本发明的包含范围之内，因此，本发明的保护范围应该以权利要求书的保护范围为准。