一种低温织构高电学性能三元系钛酸铅基弛豫铁电取向陶瓷及其制备方法和应用

摘要

一种低温织构高电学性能三元系钛酸铅基弛豫铁电取向陶瓷及其制备方法和应用，涉及一种三元系钛酸铅基弛豫铁电织构材料及其制备方法和应用。解决三元系钛酸铅基弛豫铁电普通陶瓷电学性能低，而高质量铅基织构陶瓷难以制备且烧结温度高的问题。三元系钛酸铅基弛豫铁电取向陶瓷的化学通式为xPb(A,Nb)O

说明书

技术领域

本发明涉及一种三元系钛酸铅基弛豫铁电织构材料及其制备方法和应用。

背景技术

弛豫基铁电材料因其独特的力、热、电、光、声和化学等方面的特殊性能，在工业、民用和国防军事等领域有着非常普遍的应用。与二元铅系相比，新型三元系钛酸铅基弛豫铁电材料具有显著提高的相变温度和矫顽场，已成为新一代大功率机电器件和高电场/宽温区压电器件的首选体系。然而，目前所制备的三元系钛酸铅基弛豫铁电陶瓷中晶粒随机分布成任意取向，致使各向异性的电学性能部分抵消，其整体电学低，例如准静态压电常数d₃₃约为400pC/N～600pC/N，严重制约了该材料的发展和应用。

若能促进晶粒沿单晶优势方向[001]_c定向生长，形成高度取向的织构陶瓷，可望大幅度提高钛酸铅基弛豫铁电体系的电学性能。目前研究新型三元系弛豫铁电陶瓷的织构化控制已成为获得高性能弛豫陶瓷材料的一个新且最有效的途径。然而，由于其独特的反应和扩散特性，第三元的引入使得晶粒的定向生长机制发生了大的变化，难以制备出高取向度的三元系铅基弛豫铁电织构陶瓷，其[001]_c取向度通常低于90％。此外，目前已报道的三元系铅基织构陶瓷需要高的烧结温度，通常高于1200℃。一方面，由于PbO的熔点低，在高温下挥发严重，污染环境且导致织构陶瓷组分偏析、电学性能下降。另一方面，对于应电子元件微型化和集成化要求而出现的多层陶瓷结构来说，高的烧结温度意味着其内电极需要使用耐高温的昂贵Pd或者Pt，这无疑会增加生产成本，限制三元系织构陶瓷生产和使用范围的扩大。因此，探索新型三元系弛豫钛酸铅基铁电陶瓷的高质量织构和低温烧结，既可望在兼顾其高相变温度的同时大幅度提高陶瓷的电学性能，又可以减少环境污染，降低生产成本，使得该类新型铁电陶瓷具有极大的实用化及产业化价值。

发明内容

本发明是要解决目前三元系钛酸铅基弛豫铁电普通陶瓷整体电学性能低，而高质量铅基织构陶瓷难以制备，并且烧结温度高致使PbO挥发严重、材料组分偏析、电学性能下降且生长成本增高的问题，而提供一种低温织构高电学性能三元系钛酸铅基弛豫铁电取向陶瓷及其制备方法和应用。

本发明低温织构高电学性能三元系钛酸铅基弛豫铁电取向陶瓷的化学通式为xPb(A,Nb)O₃-(1-x-y-z)Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-yPbZrO₃-zPbTiO₃-avol.％MTiO₃，其中A为Ni或Yb，MTiO₃为CaTiO₃、SrTiO₃、BaTiO₃和PbTiO₃中的一种或其中两种的混合物，0<x≤0.40，0≤y≤0.40，0.15≤z≤0.40，且1-x-y-z大于0，1≤a≤20；

所述的低温织构高电学性能三元系钛酸铅基弛豫铁电取向陶瓷是以纯钙钛矿相的xPb(A,Nb)O₃-(1-x-y-z)Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-yPbZrO₃-zPbTiO₃细晶基体粉体为原料，加入生长助剂，以沿[001]_c定向的MTiO₃片状微晶为模板制成；且低温织构高电学性能三元系钛酸铅基弛豫铁电取向陶瓷由沿[001]_c择优取向的定向晶粒组成；所述的沿[001]_c择优取向的定向晶粒粒径小于50μm；

所述的低温织构高电学性能三元系钛酸铅基弛豫铁电取向陶瓷沿[001]_c择优取向度为90％以上，烧结温度低于1025℃，居里温度高于200℃，压电常数高于2000pm/V。

一种低温织构高电学性能三元系钛酸铅基弛豫铁电取向陶瓷的制备方法是按以下步骤完成的：

一、采用两步合成法制备纯钙钛矿相的xPb(A,Nb)O₃-(1-x-y-z)Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-yPbZrO₃-zPbTiO₃细晶基体粉体：

①、采用固相反应法合成纯相且细晶的NiNb₂O₆前驱体粉体或纯相且细晶的YbNbO₄前驱体粉体；

②、采用固相反应法合成纯相且细晶的MgNb₂O₆前驱体粉体；

③、以纯相且细晶的NiNb₂O₆前驱体粉体和纯相且细晶的MgNb₂O₆前驱体粉体为原料，或者以纯相且细晶的YbNbO₄前驱体粉体和纯相且细晶的MgNb₂O₆前驱体粉体为原料，采用固相反应法合成纯钙钛矿相的xPb(A,Nb)O₃-(1-x-y-z)Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-yPbZrO₃-zPbTiO₃细晶基体粉体，其中A为Ni或Yb，0<x≤0.40，0≤y≤0.40，0.15≤z≤0.40，且1-x-y-z大于0；

所述的纯钙钛矿相的xPb(A,Nb)O₃-(1-x-y-z)Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-yPbZrO₃-zPbTiO₃细晶基体粉体粒径小于0.5μm；

二、采用流延工艺制备同时含生长助剂和沿[001]_c定向的MTiO₃片状微晶的xPb(A,Nb)O₃-(1-x-y-z)Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-yPbZrO₃-zPbTiO₃-avol.％MTiO₃膜片：

按化学通式为xPb(A,Nb)O₃-(1-x-y-z)Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-yPbZrO₃-zPbTiO₃-avol.％MTiO₃的化学计量比称取纯钙钛矿相的xPb(A,Nb)O₃-(1-x-y-z)Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-yPbZrO₃-zPbTiO₃细晶基体粉体和沿[001]_c定向的MTiO₃片状微晶，将纯钙钛矿相的xPb(A,Nb)O₃-(1-x-y-z)Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-yPbZrO₃-zPbTiO₃细晶基体粉体和生长助剂，按水剂体系法或有机体系法制备母体浆料，将沿[001]_c定向的MTiO₃片状微晶通过超声分散加入母体浆料中，球磨10min～90min，然后去除气泡，得到流延浆料，在流延刀口高度为10μm～400μm的条件下，利用流延机对流延浆料进行流延，随后干燥，得到同时含生长助剂和沿[001]_c定向的MTiO₃片状微晶的xPb(A,Nb)O₃-(1-x-y-z)Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-yPbZrO₃-zPbTiO₃-avol.％MTiO₃膜片，其中A为Ni或Yb，MTiO₃为CaTiO₃、SrTiO₃、BaTiO₃和PbTiO₃中的一种或其中两种的混合物，0<x≤0.40，0≤y≤0.40，0.15≤z≤0.40，且1-x-y-z大于0，1≤a≤20；

所述的生长助剂为Pb源生长助剂、SiO₂、CuO、Li₂CO₃、Sm₂O₃、ZnO和MnO₂中的一种或其中几种的混合物；所述的Pb源生长助剂为PbO或Pb₃O₄；所述的沿[001]_c定向的MTiO₃片状微晶厚度≤4μm，径厚比≥8；

所述的生长助剂与纯钙钛矿相的xPb(A,Nb)O₃-(1-x-y-z)Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-yPbZrO₃-zPbTiO₃细晶基体粉体的质量比为(0.001～0.06):1；

三、采用叠压、热水匀压、排胶和冷等静压工艺制备xPb(A,Nb)O₃-(1-x-y-z)Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-yPbZrO₃-zPbTiO₃-avol.％MTiO₃陶瓷素坯：

将同时含生长助剂和沿[001]_c定向的MTiO₃片状微晶的xPb(A,Nb)O₃-(1-x-y-z)Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-yPbZrO₃-zPbTiO₃-avol.％MTiO₃膜片切割并叠层，然后在温度为60℃～95℃和压力为10MPa～50MPa的条件下进行叠压，将叠压后的块状样品置于温度为60℃～95℃的水中，在压力为10MPa～50MPa的条件下进行热水匀压，随后将热水匀压后的样品置于温度为500℃～650℃的条件下进行排胶，最后在压力为150MPa～300MPa的条件下进行冷等静压，得到xPb(A,Nb)O₃-(1-x-y-z)Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-yPbZrO₃-zPbTiO₃-avol.％MTiO₃陶瓷素坯，其中A为Ni或Yb，MTiO₃为CaTiO₃、SrTiO₃、BaTiO₃和PbTiO₃中的一种或其中两种的混合物，0<x≤0.40，0≤y≤0.40，0.15≤z≤0.40，且1-x-y-z大于0，1≤a≤20；

四、结合气氛烧结和热等静压烧结制备低温织构高电学性能三元系钛酸铅基弛豫铁电取向陶瓷：

将xPb(A,Nb)O₃-(1-x-y-z)Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-yPbZrO₃-zPbTiO₃-avol.％MTiO₃陶瓷素坯置于烧结炉中，然后在烧结气氛为空气、氩气或氧气及温度为800℃～1020℃的条件下，烧结5min～600min，得到气氛烧结后的织构陶瓷，然后将气氛烧结后的织构陶瓷置于热等静压机的高压腔中，在压力为50MPa～200MPa及温度为800℃～1000℃的条件下，热等静压烧结5min～240min，得到低温织构高电学性能三元系钛酸铅基弛豫铁电取向陶瓷。

低温织构高电学性能三元系钛酸铅基弛豫铁电取向陶瓷用于制备大功率、宽温区和高电场区的多层压电器件，所述的多层压电器件为超声换能器、压电驱动器、压电传感器、压电变压器或能量收集器。

原理：本发明利用新的设计策略，即采用晶向织构理念和液相辅助织构技术的协同作用，获得了兼顾低织构温度、高相变温度和高电学性能的三元系钛酸铅基弛豫铁电取向陶瓷，可在新一代大功率、宽温区和高电场区的多层压电器件中获得应用。具体来说，生长助剂的加入可以使得织构陶瓷烧结时在低温下出现液相，并以亚稳态的液膜形式存在于模板籽晶或者织构晶粒表面。液膜层的存在有利于随机取向的基体细晶在其中溶解，随后在取向晶粒上析出，从而大幅度地促进了基体向模板籽晶或者织构晶粒的传质行为。换句话说，生长助剂的存在显著地推动了基体-模板界面向基体内部的迁移，加速了模板籽晶或者织构晶粒通过吞噬随机取向的基体细晶致使自身定向生长的进程，从而在降低陶瓷织构温度的同时使得其沿[001]_c的取向度大幅度提高。择优取向生长的织构陶瓷具有压电性能各向异性的特点，在其[001]_c优势方向上具有很高的极化效率，通过陶瓷体内每个定向排列的晶粒的压电性能矢量累加后，其压电性能可以得到大幅度地提高。与此同时，织构陶瓷保持着普通陶瓷的高相变温度。综上，将晶向织构理念和液相辅助织构技术集成于新型xPb(A,Nb)O₃-(1-x-y-z)Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-yPbZrO₃-zPbTiO₃体系中，在保持陶瓷高相变温度的同时，实现了织构温度的大幅度降低和压电性能的大幅度提升。

本发明有益效果：旨在突破传统陶瓷的材料改性技术，本发明将晶向织构理念和液相辅助织构技术共同应用于制备沿[001]_c高度择优取向的、含有生长助剂的新颖低温织构高电学性能三元系钛酸铅基弛豫铁电取向陶瓷，在保持材料高相变温度的同时，显著降低了其织构温度并实现了电学性能的大幅度提高，为陶瓷材料的低温制备及高性能获得提供了一条崭新的设计思路。本发明所制备的低温织构高电学性能三元系钛酸铅基弛豫铁电取向陶瓷其[001]_c择优取向度高达90％以上，其烧结温度由报道的1200℃以上降至1025℃以下。同时，该织构陶瓷在保持高相变温度(居里温度高于200℃)的前提下，将其高场压电常数提升至2000pm/V以上，比同组分普通陶瓷提高2.8倍以上，也远高于目前已经报道的三元系普通铅基弛豫铁电陶瓷或者织构陶瓷。此外，本发明制备工艺简单且稳定，可显著减少环境污染，降低生产成本。这些优点使得该低温织构高电学性能三元系钛酸铅基弛豫铁电取向陶瓷在新一代大功率、宽温区、高电场区的多层压电器件例如超声换能器、压电驱动器、压电传感器、压电变压器以及能量收集器的应用及批量制备中显示出巨大的潜力。

附图说明

图1为实施例一制备的低温织构高电学性能三元系钛酸铅基弛豫铁电取向陶瓷的XRD图谱；

图2为实施例一制备的低温织构高电学性能三元系钛酸铅基弛豫铁电取向陶瓷的应变-电场曲线；

图3为实施例二制备的低温织构高电学性能三元系钛酸铅基弛豫铁电取向陶瓷的介温频谱图；

图4为实施例三制备的低温织构高电学性能三元系钛酸铅基弛豫铁电取向陶瓷的XRD图谱。

具体实施方式

本发明技术方案不限于以下所列举的具体实施方式，还包括各具体实施方式之间的任意组合。

具体实施方式一：本实施方式低温织构高电学性能三元系钛酸铅基弛豫铁电取向陶瓷的化学通式为xPb(A,Nb)O₃-(1-x-y-z)Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-yPbZrO₃-zPbTiO₃-avol.％MTiO₃，其中A为Ni或Yb，MTiO₃为CaTiO₃、SrTiO₃、BaTiO₃和PbTiO₃中的一种或其中两种的混合物，0<x≤0.40，0≤y≤0.40，0.15≤z≤0.40，且1-x-y-z大于0，1≤a≤20；

所述的低温织构高电学性能三元系钛酸铅基弛豫铁电取向陶瓷是以纯钙钛矿相的xPb(A,Nb)O₃-(1-x-y-z)Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-yPbZrO₃-zPbTiO₃细晶基体粉体为原料，加入生长助剂，以沿[001]_c定向的MTiO₃片状微晶为模板制成；且低温织构高电学性能三元系钛酸铅基弛豫铁电取向陶瓷由沿[001]_c择优取向的定向晶粒组成；所述的沿[001]_c择优取向的定向晶粒粒径小于50μm；

所述的低温织构高电学性能三元系钛酸铅基弛豫铁电取向陶瓷沿[001]_c择优取向度为90％以上，烧结温度低于1025℃，居里温度高于200℃，压电常数高于2000pm/V。

具体实施方式二：本实施方式一种低温织构高电学性能三元系钛酸铅基弛豫铁电取向陶瓷的制备方法是按以下步骤完成的：

一、采用两步合成法制备纯钙钛矿相的xPb(A,Nb)O₃-(1-x-y-z)Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-yPbZrO₃-zPbTiO₃细晶基体粉体：

①、采用固相反应法合成纯相且细晶的NiNb₂O₆前驱体粉体或纯相且细晶的YbNbO₄前驱体粉体；

②、采用固相反应法合成纯相且细晶的MgNb₂O₆前驱体粉体；

③、以纯相且细晶的NiNb₂O₆前驱体粉体和纯相且细晶的MgNb₂O₆前驱体粉体为原料，或者以纯相且细晶的YbNbO₄前驱体粉体和纯相且细晶的MgNb₂O₆前驱体粉体为原料，采用固相反应法合成纯钙钛矿相的xPb(A,Nb)O₃-(1-x-y-z)Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-yPbZrO₃-zPbTiO₃细晶基体粉体，其中A为Ni或Yb，0<x≤0.40，0≤y≤0.40，0.15≤z≤0.40，且1-x-y-z大于0；

所述的纯钙钛矿相的xPb(A,Nb)O₃-(1-x-y-z)Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-yPbZrO₃-zPbTiO₃细晶基体粉体粒径小于0.5μm；

二、采用流延工艺制备同时含生长助剂和沿[001]_c定向的MTiO₃片状微晶的xPb(A,Nb)O₃-(1-x-y-z)Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-yPbZrO₃-zPbTiO₃-avol.％MTiO₃膜片：

按化学通式为xPb(A,Nb)O₃-(1-x-y-z)Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-yPbZrO₃-zPbTiO₃-avol.％MTiO₃的化学计量比称取纯钙钛矿相的xPb(A,Nb)O₃-(1-x-y-z)Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-yPbZrO₃-zPbTiO₃细晶基体粉体和沿[001]_c定向的MTiO₃片状微晶，将纯钙钛矿相的xPb(A,Nb)O₃-(1-x-y-z)Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-yPbZrO₃-zPbTiO₃细晶基体粉体和生长助剂，按水剂体系法或有机体系法制备母体浆料，将沿[001]_c定向的MTiO₃片状微晶通过超声分散加入母体浆料中，球磨10min～90min，然后去除气泡，得到流延浆料，在流延刀口高度为10μm～400μm的条件下，利用流延机对流延浆料进行流延，随后干燥，得到同时含生长助剂和沿[001]_c定向的MTiO₃片状微晶的xPb(A,Nb)O₃-(1-x-y-z)Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-yPbZrO₃-zPbTiO₃-avol.％MTiO₃膜片，其中A为Ni或Yb，MTiO₃为CaTiO₃、SrTiO₃、BaTiO₃和PbTiO₃中的一种或其中两种的混合物，0<x≤0.40，0≤y≤0.40，0.15≤z≤0.40，且1-x-y-z大于0，1≤a≤20；

所述的生长助剂为Pb源生长助剂、SiO₂、CuO、Li₂CO₃、Sm₂O₃、ZnO和MnO₂中的一种或其中几种的混合物；所述的Pb源生长助剂为PbO或Pb₃O₄；所述的沿[001]_c定向的MTiO₃片状微晶厚度≤4μm，径厚比≥8；

所述的生长助剂与纯钙钛矿相的xPb(A,Nb)O₃-(1-x-y-z)Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-yPbZrO₃-zPbTiO₃细晶基体粉体的质量比为(0.001～0.06):1；

三、采用叠压、热水匀压、排胶和冷等静压工艺制备xPb(A,Nb)O₃-(1-x-y-z)Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-yPbZrO₃-zPbTiO₃-avol.％MTiO₃陶瓷素坯：

将同时含生长助剂和沿[001]_c定向的MTiO₃片状微晶的xPb(A,Nb)O₃-(1-x-y-z)Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-yPbZrO₃-zPbTiO₃-avol.％MTiO₃膜片切割并叠层，然后在温度为60℃～95℃和压力为10MPa～50MPa的条件下进行叠压，将叠压后的块状样品置于温度为60℃～95℃的水中，在压力为10MPa～50MPa的条件下进行热水匀压，随后将热水匀压后的样品置于温度为500℃～650℃的条件下进行排胶，最后在压力为150MPa～300MPa的条件下进行冷等静压，得到xPb(A,Nb)O₃-(1-x-y-z)Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-yPbZrO₃-zPbTiO₃-avol.％MTiO₃陶瓷素坯，其中A为Ni或Yb，MTiO₃为CaTiO₃、SrTiO₃、BaTiO₃和PbTiO₃中的一种或其中两种的混合物，0<x≤0.40，0≤y≤0.40，0.15≤z≤0.40，且1-x-y-z大于0，1≤a≤20；

四、结合气氛烧结和热等静压烧结制备低温织构高电学性能三元系钛酸铅基弛豫铁电取向陶瓷：

将xPb(A,Nb)O₃-(1-x-y-z)Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-yPbZrO₃-zPbTiO₃-avol.％MTiO₃陶瓷素坯置于烧结炉中，然后在烧结气氛为空气、氩气或氧气及温度为800℃～1020℃的条件下，烧结5min～600min，得到气氛烧结后的织构陶瓷，然后将气氛烧结后的织构陶瓷置于热等静压机的高压腔中，在压力为50MPa～200MPa及温度为800℃～1000℃的条件下，热等静压烧结5min～240min，得到低温织构高电学性能三元系钛酸铅基弛豫铁电取向陶瓷。

本具体实施方式有益效果：旨在突破传统陶瓷的材料改性技术，本具体实施方式将晶向织构理念和液相辅助织构技术共同应用于制备沿[001]_c高度择优取向的、含有生长助剂的新颖低温织构高电学性能三元系钛酸铅基弛豫铁电取向陶瓷，在保持材料高相变温度的同时，显著降低了其织构温度并实现了电学性能的大幅度提高，为陶瓷材料的低温制备及高性能获得提供了一条崭新的设计思路。本具体实施方式所制备的低温织构高电学性能三元系钛酸铅基弛豫铁电取向陶瓷其[001]_c择优取向度高达90％以上，其烧结温度由报道的1200℃以上降至1025℃以下。同时，该织构陶瓷在保持高相变温度(居里温度高于200℃)的前提下，将其高场压电常数提升至2000pm/V以上，比同组分普通陶瓷提高2.8倍以上，也远高于目前已经报道的三元系普通铅基弛豫铁电陶瓷或者织构陶瓷。此外，本具体实施方式制备工艺简单且稳定，可显著减少环境污染，降低生产成本。这些优点使得该低温织构高电学性能三元系钛酸铅基弛豫铁电取向陶瓷在新一代大功率、宽温区、高电场区的多层压电器件例如超声换能器、压电驱动器、压电传感器、压电变压器以及能量收集器的应用及批量制备中显示出巨大的潜力。

具体实施方式三：本实施方式与具体实施方式二不同的是：步骤一①中采用固相反应法合成纯相且细晶的NiNb₂O₆前驱体粉体或纯相且细晶的YbNbO₄前驱体粉体，具体是按以下步骤进行的：按NiNb₂O₆的化学计量比称取NiO和Nb₂O₅，或者按YbNbO₄的化学计量比称取Yb₂O₃和Nb₂O₅，得到称取后的原料，将称取后的原料混合并在无水乙醇中球磨24h～96h，随后烘干，然后在温度为800℃～1000℃的条件下，保温1h～10h，得到纯相且细晶的NiNb₂O₆前驱体粉体或纯相且细晶的YbNbO₄前驱体粉体。其他与具体实施方式二相同。

具体实施方式四：本实施方式与具体实施方式二或三不同的是：步骤一②中采用固相反应法合成纯相且细晶的MgNb₂O₆前驱体粉体，具体是按以下步骤进行的：按MgNb₂O₆的化学计量比称取MgO和Nb₂O₅，得到称取后的原料，将称取后的原料混合并在无水乙醇中球磨24h～96h，随后烘干，然后在温度为800℃～1000℃的条件下，保温1h～10h，得到纯相且细晶的MgNb₂O₆前驱体粉体。其他与具体实施方式二或三相同。

具体实施方式五：本实施方式与具体实施方式二至四之一不同的是：步骤一③以纯相且细晶的NiNb₂O₆前驱体粉体和纯相且细晶的MgNb₂O₆前驱体粉体为原料，或者以纯相且细晶的YbNbO₄前驱体粉体和纯相且细晶的MgNb₂O₆前驱体粉体为原料，采用固相反应法合成纯钙钛矿相的xPb(A,Nb)O₃-(1-x-y-z)Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-yPbZrO₃-zPbTiO₃细晶基体粉体，具体是按以下步骤进行的：按xPb(A,Nb)O₃-(1-x-y-z)Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-yPbZrO₃-zPbTiO₃的化学计量比称取纯相且细晶的NiNb₂O₆前驱体粉体、纯相且细晶的MgNb₂O₆前驱体粉体、PbO、TiO₂和ZrO₂，或者称取纯相且细晶的YbNbO₄前驱体粉体、纯相且细晶的MgNb₂O₆前驱体粉体、PbO、TiO₂和ZrO₂，得到称取后的原料，将称取后的原料混合并在无水乙醇中球磨24h～96h，随后烘干，然后在温度为600℃～875℃的条件下，预烧保温1h～9h，得到预烧的粉体，将预烧的粉体在无水乙醇中二次球磨24h～96h，得到纯钙钛矿相的xPb(A,Nb)O₃-(1-x-y-z)Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-yPbZrO₃-zPbTiO₃细晶基体粉体，其中A为Ni或Yb，0<x≤0.40，0≤y≤0.40，0.15≤z≤0.40，且1-x-y-z大于0。其他与具体实施方式二至四相同。

具体实施方式六：本实施方式与具体实施方式二至五之一不同的是：步骤二中按水剂体系法或有机体系法制备母体浆料，具体是按以下步骤进行的：将纯钙钛矿相的xPb(A,Nb)O₃-(1-x-y-z)Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-yPbZrO₃-zPbTiO₃细晶基体粉体和生长助剂置于球磨罐中，然后向球磨罐中依次加入溶剂、去泡剂和分散剂，球磨12h～48h，再向球磨罐中依次加入粘合剂和塑化剂，球磨12h～48h，得到母体浆料。其他与具体实施方式二至五相同。

具体实施方式七：本实施方式与具体实施方式二至六之一不同的是：当步骤二中按水剂体系法制备母体浆料时，所述的去泡剂为Surfynol 104E，所述的分散剂为DuramaxD3021，所述的溶剂为蒸馏水，所述的粘合剂为聚乙烯醇，所述的塑化剂为聚乙二醇。其他与具体实施方式二至六相同。

具体实施方式八：本实施方式与具体实施方式二至七之一不同的是：当步骤二中按有机体系法制备母体浆料时，所述的去泡剂为环己酮，所述的分散剂为熔鲱鱼油，所述的溶剂为二甲苯与乙醇的混合溶液，溶剂中二甲苯与乙醇质量比为1:1，所述的粘合剂为聚乙烯醇缩丁醛，所述的塑化剂为聚亚烷基二醇与邻苯二甲酸丁苄酯的混合物，塑化剂中聚亚烷基二醇与邻苯二甲酸丁苄酯的质量比为1:1。其他与具体实施方式二至七相同。

具体实施方式九：本实施方式与具体实施方式二至八之一不同的是：步骤一①中所述的纯相且细晶的NiNb₂O₆前驱体粉体的粒径小于500nm；步骤一①中所述的纯相且细晶的YbNbO₄前驱体粉体的粒径小于500nm；步骤一②中所述的纯相且细晶的MgNb₂O₆前驱体粉体粒径小于500nm。其他与具体实施方式二至八相同。

具体实施方式十：低温织构高电学性能三元系钛酸铅基弛豫铁电取向陶瓷用于制备大功率、宽温区和高电场区的多层压电器件，所述的多层压电器件为超声换能器、压电驱动器、压电传感器、压电变压器或能量收集器。

采用下述实施例验证本发明的有益效果：

实施例一：

一种低温织构高电学性能三元系钛酸铅基弛豫铁电取向陶瓷的制备方法是按以下步骤完成的：

一、采用两步合成法制备纯钙钛矿相的0.18Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.51Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.31PbTiO₃细晶基体粉体：

①、采用固相反应法合成纯相且细晶的YbNbO₄前驱体粉体；

②、采用固相反应法合成纯相且细晶的MgNb₂O₆前驱体粉体；

③、以纯相且细晶的YbNbO₄前驱体粉体和纯相且细晶的MgNb₂O₆前驱体粉体为原料，采用固相反应法合成纯钙钛矿相的0.18Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.51Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.31PbTiO₃细晶基体粉体；

所述的纯钙钛矿相的0.18Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.51Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.31PbTiO₃细晶基体粉体粒径小于0.5μm；

二、采用流延工艺制备同时含生长助剂和沿[001]_c定向的BaTiO₃片状微晶的0.18Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.51Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.31PbTiO₃-1.5vol.％BaTiO₃膜片：

按化学通式为0.18Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.51Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.31PbTiO₃-1.5vol.％BaTiO₃的化学计量比称取纯钙钛矿相的0.18Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.51Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.31PbTiO₃细晶基体粉体和沿[001]_c定向的BaTiO₃片状微晶，将纯钙钛矿相的0.18Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.51Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.31PbTiO₃细晶基体粉体和生长助剂，按水剂体系法制备母体浆料，将沿[001]_c定向的BaTiO₃片状微晶通过超声分散加入母体浆料中，球磨40min，然后去除气泡，得到流延浆料，在流延刀口高度为150μm的条件下，利用流延机对流延浆料进行流延，随后干燥，得到同时含生长助剂和沿[001]_c定向的BaTiO₃片状微晶的0.18Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.51Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.31PbTiO₃-1.5vol.％BaTiO₃膜片；

所述的生长助剂为CuO；所述的沿[001]_c定向的BaTiO₃片状微晶厚度≤1.5μm，径厚比≥8；

所述的生长助剂与纯钙钛矿相的0.18Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.51Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.31PbTiO₃细晶基体粉体的质量比为0.003:1；

三、采用叠压、热水匀压、排胶和冷等静压工艺制备0.18Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.51Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.31PbTiO₃-1.5vol.％BaTiO₃陶瓷素坯：

将同时含生长助剂和沿[001]_c定向的BaTiO₃片状微晶的0.18Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.51Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.31PbTiO₃-1.5vol.％BaTiO₃膜片切割并叠层，然后在温度为75℃和压力为30MPa的条件下进行叠压，将叠压后的块状样品置于温度为75℃的水中，在压力为30MPa的条件下进行热水匀压，随后将热水匀压后的样品置于温度为550℃的条件下进行排胶，最后在压力为200MPa的条件下进行冷等静压，得到0.18Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.51Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.31PbTiO₃-1.5vol.％BaTiO₃陶瓷素坯；

四、结合气氛烧结和热等静压烧结制备低温织构高电学性能三元系钛酸铅基弛豫铁电取向陶瓷：

将0.18Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.51Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.31PbTiO₃-1.5vol.％BaTiO₃陶瓷素坯置于烧结炉中，然后在烧结气氛为空气及温度为925℃的条件下，烧结600min，得到气氛烧结后的织构陶瓷，然后将气氛烧结后的织构陶瓷置于热等静压机的高压腔中，在压力为150MPa及温度为900℃的条件下，热等静压烧结15min，得到低温织构高电学性能三元系钛酸铅基弛豫铁电取向陶瓷。

步骤一①中采用固相反应法合成纯相且细晶的YbNbO₄前驱体粉体，具体是按以下步骤进行的：按YbNbO₄的化学计量比称取Yb₂O₃和Nb₂O₅，得到称取后的原料，将称取后的原料混合并在无水乙醇中球磨96h，随后烘干，然后在温度为925℃的条件下，保温3h，得到纯相且细晶的YbNbO₄前驱体粉体。

步骤一②中采用固相反应法合成纯相且细晶的MgNb₂O₆前驱体粉体，具体是按以下步骤进行的：按MgNb₂O₆的化学计量比称取MgO和Nb₂O₅，得到称取后的原料，将称取后的原料混合并在无水乙醇中球磨96h，随后烘干，然后在温度为900℃的条件下，保温3h，得到纯相且细晶的MgNb₂O₆前驱体粉体。

步骤一③以纯相且细晶的YbNbO₄前驱体粉体和纯相且细晶的MgNb₂O₆前驱体粉体为原料，采用固相反应法合成纯钙钛矿相的0.18Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.51Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.31PbTiO₃细晶基体粉体，具体是按以下步骤进行的：按0.18Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.51Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.31PbTiO₃的化学计量比称取纯相且细晶的YbNbO₄前驱体粉体、纯相且细晶的MgNb₂O₆前驱体粉体、PbO和TiO₂，得到称取后的原料，将称取后的原料混合并在无水乙醇中球磨96h，随后烘干，然后在温度为725℃的条件下，预烧保温3h，得到预烧的粉体，将预烧的粉体在无水乙醇中二次球磨48h，得到纯钙钛矿相的0.18Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.51Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.31PbTiO₃细晶基体粉体。

步骤二中按水剂体系法制备母体浆料，具体是按以下步骤进行的：将纯钙钛矿相的0.18Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.51Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.31PbTiO₃细晶基体粉体和生长助剂置于球磨罐中，然后向球磨罐中依次加入溶剂、去泡剂和分散剂，球磨24h，再向球磨罐中依次加入粘合剂和塑化剂，球磨24h，得到母体浆料。

所述的纯钙钛矿相的0.18Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.51Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.31PbTiO₃细晶基体粉体与溶剂体积比为1:5；所述的纯钙钛矿相的0.18Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.51Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.31PbTiO₃细晶基体粉体与去泡剂的体积比为1:0.06；所述的纯钙钛矿相的0.18Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.51Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.31PbTiO₃细晶基体粉体与分散剂的体积比为1:0.1；所述的纯钙钛矿相的0.18Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.51Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.31PbTiO₃细晶基体粉体与粘合剂的体积比为1:0.3；所述的纯钙钛矿相的0.18Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.51Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.31PbTiO₃细晶基体粉体与塑化剂的体积比为1:0.4；

步骤二中按水剂体系法制备母体浆料，所述的去泡剂为Surfynol 104E，所述的分散剂为Duramax D3021，所述的溶剂为蒸馏水，所述的粘合剂为聚乙烯醇，所述的塑化剂为聚乙二醇。

步骤一①中所述的纯相且细晶的YbNbO₄前驱体粉体的粒径小于300nm；步骤一②中所述的纯相且细晶的MgNb₂O₆前驱体粉体粒径小于300nm。

所述的低温织构高电学性能三元系钛酸铅基弛豫铁电取向陶瓷的化学通式为0.18Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.51Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.31PbTiO₃-1.5vol.％BaTiO₃；

所述的低温织构高电学性能三元系钛酸铅基弛豫铁电取向陶瓷是以纯钙钛矿相的0.18Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.51Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.31PbTiO₃细晶基体粉体为原料，加入生长助剂，以沿[001]_c定向的BaTiO₃片状微晶为模板制成；且低温织构高电学性能三元系钛酸铅基弛豫铁电取向陶瓷由沿[001]_c择优取向的定向晶粒组成；所述的沿[001]_c择优取向的定向晶粒粒径小于30μm；

所述的低温织构高电学性能三元系钛酸铅基弛豫铁电取向陶瓷沿[001]_c择优取向度为98％，烧结温度为925℃，居里温度为206℃，压电常数为2170pm/V。

图1为实施例一制备的低温织构高电学性能三元系钛酸铅基弛豫铁电取向陶瓷的XRD图谱。由图可知在织构温度低至925℃的条件下，该织构陶瓷具有纯的钙钛矿相结构。此外，该织构陶瓷的(100)和(200)峰强度非常强，而其他非{00l}峰强度极弱甚至很难被探测到。通过Lotgering因子(F₀₀₁)方法计算可知该织构陶瓷的取向度F_00l高达98％。对于织构陶瓷来说，F_00l的取值范围为0<F₀₀₁<1，其F₀₀₁越大，陶瓷的[001]_c取向度越高。该三元系钛酸铅基弛豫铁电取向陶瓷的F₀₀₁是98％，而且在低至925℃即可获得，这一结果证实了本发明成功地实现新型三元系钛酸铅基弛豫铁电陶瓷的低温织构同时获得了非常高的织构质量，这是本发明的一大优势。

图2为实施例一制备的低温织构高电学性能三元系钛酸铅基弛豫铁电取向陶瓷的应变-电场曲线。由图可以看出，在织构温度低至925℃的条件下，制备的三元系钛酸铅基弛豫铁电陶瓷有两个显著的特点：一是在电场为30kV/cm时其应变高达0.40％，即材料具有大的应变响应；另一个是由此图计算的织构陶瓷其高场压电系数d₃₃高达2170pm/V，显示出极强的压电性能，比同组分普通陶瓷提高了3倍之多，并且高于目前已经报道的铅基织构陶瓷。这一结果证实了该新型铅基织构陶瓷在成功降低织构温度的同时获得了大幅度提升的压电性能，使得其在新一代大功率、宽温区、高电场区的多层压电器件例如超声换能器、压电驱动器、压电传感器、压电变压器以及能量收集器的制备上显示出巨大的应用潜力，这是本发明的独特优势。

实施例二：

一种低温织构高电学性能三元系钛酸铅基弛豫铁电取向陶瓷的制备方法是按以下步骤完成的：

一、采用两步合成法制备纯钙钛矿相的0.25Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.40Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.35PbTiO₃细晶基体粉体：

①、采用固相反应法合成纯相且细晶的YbNbO₄前驱体粉体；

②、采用固相反应法合成纯相且细晶的MgNb₂O₆前驱体粉体；

③、以纯相且细晶的YbNbO₄前驱体粉体和纯相且细晶的MgNb₂O₆前驱体粉体为原料，采用固相反应法合成纯钙钛矿相的0.25Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.40Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.35PbTiO₃细晶基体粉体；

所述的纯钙钛矿相的0.25Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.40Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.35PbTiO₃细晶基体粉体粒径小于0.5μm；

二、采用流延工艺制备同时含生长助剂和沿[001]_c定向的BaTiO₃片状微晶的0.25Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.40Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.35PbTiO₃-5vol.％BaTiO₃膜片：

按化学通式为0.25Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.40Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.35PbTiO₃-5vol.％BaTiO₃的化学计量比称取纯钙钛矿相的0.25Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.40Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.35PbTiO₃细晶基体粉体和沿[001]_c定向的BaTiO₃片状微晶，将纯钙钛矿相的0.25Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.40Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.35PbTiO₃细晶基体粉体和生长助剂，按有机体系法制备母体浆料，将沿[001]_c定向的BaTiO₃片状微晶通过超声分散加入母体浆料中，球磨30min，然后去除气泡，得到流延浆料，在流延刀口高度为200μm的条件下，利用流延机对流延浆料进行流延，随后干燥，得到同时含生长助剂和沿[001]_c定向的BaTiO₃片状微晶的0.25Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.40Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.35PbTiO₃-5vol.％BaTiO₃膜片；

所述的生长助剂为Li₂CO₃；所述的沿[001]_c定向的BaTiO₃片状微晶厚度≤1.5μm，径厚比≥8；

所述的生长助剂与纯钙钛矿相的0.25Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.40Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.35PbTiO₃细晶基体粉体的质量比为0.006:1；

三、采用叠压、热水匀压、排胶和冷等静压工艺制备0.25Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.40Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.35PbTiO₃-5vol.％BaTiO₃陶瓷素坯：

将同时含生长助剂和沿[001]_c定向的BaTiO₃片状微晶的0.25Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.40Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.35PbTiO₃-5vol.％BaTiO₃膜片切割并叠层，然后在温度为70℃和压力为25MPa的条件下进行叠压，将叠压后的块状样品置于温度为70℃的水中，在压力为25MPa的条件下进行热水匀压，随后将热水匀压后的样品置于温度为600℃的条件下进行排胶，最后在压力为250MPa的条件下进行冷等静压，得到0.25Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.40Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.35PbTiO₃-5vol.％BaTiO₃陶瓷素坯；

四、结合气氛烧结和热等静压烧结制备低温织构高电学性能三元系钛酸铅基弛豫铁电取向陶瓷：

将0.25Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.40Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.35PbTiO₃-5vol.％BaTiO₃陶瓷素坯置于烧结炉中，然后在烧结气氛为氧气及温度为975℃的条件下，烧结300min，得到气氛烧结后的织构陶瓷，然后将气氛烧结后的织构陶瓷置于热等静压机的高压腔中，在压力为100MPa及温度为950℃的条件下，热等静压烧结15min，得到低温织构高电学性能三元系钛酸铅基弛豫铁电取向陶瓷。

步骤一①中采用固相反应法合成纯相且细晶的YbNbO₄前驱体粉体，具体是按以下步骤进行的：按YbNbO₄的化学计量比称取Yb₂O₃和Nb₂O₅，得到称取后的原料，将称取后的原料混合并在无水乙醇中球磨72h，随后烘干，然后在温度为900℃的条件下，保温3h，得到纯相且细晶的YbNbO₄前驱体粉体。

步骤一②中采用固相反应法合成纯相且细晶的MgNb₂O₆前驱体粉体，具体是按以下步骤进行的：按MgNb₂O₆的化学计量比称取MgO和Nb₂O₅，得到称取后的原料，将称取后的原料混合并在无水乙醇中球磨72h，随后烘干，然后在温度为925℃的条件下，保温3h，得到纯相且细晶的MgNb₂O₆前驱体粉体。

步骤一③以纯相且细晶的YbNbO₄前驱体粉体和纯相且细晶的MgNb₂O₆前驱体粉体为原料，采用固相反应法合成纯钙钛矿相的0.25Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.40Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.35PbTiO₃细晶基体粉体，具体是按以下步骤进行的：按0.25Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.40Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.35PbTiO₃的化学计量比称取纯相且细晶的YbNbO₄前驱体粉体、纯相且细晶的MgNb₂O₆前驱体粉体、PbO和TiO₂，得到称取后的原料，将称取后的原料混合并在无水乙醇中球磨72h，随后烘干，然后在温度为750℃的条件下，预烧保温2h，得到预烧的粉体，将预烧的粉体在无水乙醇中二次球磨48h，得到纯钙钛矿相的0.25Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.40Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.35PbTiO₃细晶基体粉体。

步骤二中按有机体系法制备母体浆料，具体是按以下步骤进行的：将纯钙钛矿相的0.25Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.40Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.35PbTiO₃细晶基体粉体和生长助剂置于球磨罐中，然后向球磨罐中依次加入溶剂、去泡剂和分散剂，球磨24h，再向球磨罐中依次加入粘合剂和塑化剂，球磨24h，得到母体浆料。

所述的纯钙钛矿相的0.25Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.40Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.35PbTiO₃细晶基体粉体与溶剂的体积比为1:3；所述的纯钙钛矿相的0.25Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.40Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.35PbTiO₃细晶基体粉体与去泡剂的体积比为1:0.03；所述的纯钙钛矿相的0.25Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.40Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.35PbTiO₃细晶基体粉体与分散剂的体积比为1:0.11；所述的纯钙钛矿相的0.25Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.40Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.35PbTiO₃细晶基体粉体与粘合剂的体积比为1:0.23；所述的纯钙钛矿相的0.25Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.40Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.35PbTiO₃细晶基体粉体与塑化剂的体积比为1:0.21；

步骤二中按有机体系法制备母体浆料，所述的去泡剂为环己酮，所述的分散剂为熔鲱鱼油，所述的溶剂为二甲苯与乙醇的混合溶液，溶剂中二甲苯与乙醇质量比为1:1，所述的粘合剂为聚乙烯醇缩丁醛，所述的塑化剂为聚亚烷基二醇与邻苯二甲酸丁苄酯的混合物，塑化剂中聚亚烷基二醇与邻苯二甲酸丁苄酯的质量比为1:1。

步骤一①中所述的纯相且细晶的YbNbO₄前驱体粉体的粒径小于300nm；步骤一②中所述的纯相且细晶的MgNb₂O₆前驱体粉体粒径小于300nm。

所述的低温织构高电学性能三元系钛酸铅基弛豫铁电取向陶瓷的化学通式为0.25Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.40Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.35PbTiO₃-5vol.％BaTiO₃；

所述的低温织构高电学性能三元系钛酸铅基弛豫铁电取向陶瓷是以纯钙钛矿相的0.25Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.40Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.35PbTiO₃细晶基体粉体为原料，加入生长助剂，以沿[001]_c定向的BaTiO₃片状微晶为模板制成；且低温织构高电学性能三元系钛酸铅基弛豫铁电取向陶瓷由沿[001]_c择优取向的定向晶粒组成；所述的沿[001]_c择优取向的定向晶粒粒径小于25μm；

所述的低温织构高电学性能三元系钛酸铅基弛豫铁电取向陶瓷沿[001]_c择优取向度为94％，烧结温度为975℃，居里温度为224℃，压电常数为2051pm/V。

图3为实施例二制备的低温织构高电学性能三元系钛酸铅基弛豫铁电取向陶瓷的介温频谱图。由图可以看出，在975℃下烧结的织构样品其居里温度为224℃，和同组分三元系普通陶瓷的相变温度基本一致，并比二元系钛酸铅基陶瓷的相变温度要高很多。这说明该三元系织构陶瓷除了兼顾低织构温度和高压电性能这双重优点外，还保持着高的相变温度，可为其器件化应用提供宽的使用温区，这也是本发明的另一大优势。

实施例三：

一种低温织构高电学性能三元系钛酸铅基弛豫铁电取向陶瓷的制备方法是按以下步骤完成的：

一、采用两步合成法制备纯钙钛矿相的0.19Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.48Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.01PbZrO₃-0.32PbTiO₃细晶基体粉体：

①、采用固相反应法合成纯相且细晶的YbNbO₄前驱体粉体；

②、采用固相反应法合成纯相且细晶的MgNb₂O₆前驱体粉体；

③、以纯相且细晶的YbNbO₄前驱体粉体和纯相且细晶的MgNb₂O₆前驱体粉体为原料，采用固相反应法合成纯钙钛矿相的0.19Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.48Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.01PbZrO₃-0.32PbTiO₃细晶基体粉体；

所述的纯钙钛矿相的0.19Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.48Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.01PbZrO₃-0.32PbTiO₃细晶基体粉体粒径小于0.5μm；

二、采用流延工艺制备同时含生长助剂和沿[001]_c定向的BaTiO₃片状微晶的0.19Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.48Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.01PbZrO₃-0.32PbTiO₃-3vol.％BaTiO₃膜片：

按化学通式为0.19Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.48Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.01PbZrO₃-0.32PbTiO₃-3vol.％BaTiO₃的化学计量比称取纯钙钛矿相的0.19Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.48Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.01PbZrO₃-0.32PbTiO₃细晶基体粉体和沿[001]_c定向的BaTiO₃片状微晶，将纯钙钛矿相的0.19Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.48Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.01PbZrO₃-0.32PbTiO₃细晶基体粉体和生长助剂，按水剂体系法制备母体浆料，将沿[001]_c定向的BaTiO₃片状微晶通过超声分散加入母体浆料中，球磨35min，然后去除气泡，得到流延浆料，在流延刀口高度为125μm的条件下，利用流延机对流延浆料进行流延，随后干燥，得到同时含生长助剂和沿[001]_c定向的BaTiO₃片状微晶的0.19Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.48Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.01PbZrO₃-0.32PbTiO₃-3vol.％BaTiO₃膜片；

所述的生长助剂为PbO和CuO的混合物；所述的沿[001]_c定向的BaTiO₃片状微晶厚度≤1.5μm，径厚比≥8；

所述的PbO与纯钙钛矿相的0.19Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.48Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.01PbZrO₃-0.32PbTiO₃细晶基体粉体的质量比为0.001:1；所述的CuO与纯钙钛矿相的0.19Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.48Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.01PbZrO₃-0.32PbTiO₃细晶基体粉体的质量比为0.003:1；

三、采用叠压、热水匀压、排胶和冷等静压工艺制备0.19Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.48Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.01PbZrO₃-0.32PbTiO₃-3vol.％BaTiO₃陶瓷素坯：

将同时含生长助剂和沿[001]_c定向的BaTiO₃片状微晶的0.19Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.48Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.01PbZrO₃-0.32PbTiO₃-3vol.％BaTiO₃膜片切割并叠层，然后在温度为85℃和压力为40MPa的条件下进行叠压，将叠压后的块状样品置于温度为85℃的水中，在压力为40MPa的条件下进行热水匀压，随后将热水匀压后的样品置于温度为650℃的条件下进行排胶，最后在压力为225MPa的条件下进行冷等静压，得到0.19Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.48Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.01PbZrO₃-0.32PbTiO₃-3vol.％BaTiO₃陶瓷素坯，；

四、结合气氛烧结和热等静压烧结制备低温织构高电学性能三元系钛酸铅基弛豫铁电取向陶瓷：

将0.19Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.48Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.01PbZrO₃-0.32PbTiO₃-3vol.％BaTiO₃陶瓷素坯置于烧结炉中，然后在烧结气氛为空气及温度为1000℃的条件下，烧结240min，得到气氛烧结后的织构陶瓷，然后将气氛烧结后的织构陶瓷置于热等静压机的高压腔中，在压力为175MPa及温度为900℃的条件下，热等静压烧结45min，得到低温织构高电学性能三元系钛酸铅基弛豫铁电取向陶瓷。

步骤一①中采用固相反应法合成纯相且细晶的YbNbO₄前驱体粉体，具体是按以下步骤进行的：按YbNbO₄的化学计量比称取Yb₂O₃和Nb₂O₅，得到称取后的原料，将称取后的原料混合并在无水乙醇中球磨48h，随后烘干，然后在温度为950℃的条件下，保温2h，得到纯相且细晶的YbNbO₄前驱体粉体。

步骤一②中采用固相反应法合成纯相且细晶的MgNb₂O₆前驱体粉体，具体是按以下步骤进行的：按MgNb₂O₆的化学计量比称取MgO和Nb₂O₅，得到称取后的原料，将称取后的原料混合并在无水乙醇中球磨48h，随后烘干，然后在温度为900℃的条件下，保温3h，得到纯相且细晶的MgNb₂O₆前驱体粉体。

步骤一③以纯相且细晶的YbNbO₄前驱体粉体和纯相且细晶的MgNb₂O₆前驱体粉体为原料，采用固相反应法合成纯钙钛矿相的0.19Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.48Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.01PbZrO₃-0.32PbTiO₃细晶基体粉体，具体是按以下步骤进行的：按0.19Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.48Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.01PbZrO₃-0.32PbTiO₃的化学计量比称取纯相且细晶的YbNbO₄前驱体粉体、纯相且细晶的MgNb₂O₆前驱体粉体、PbO、TiO₂和ZrO₂，得到称取后的原料，将称取后的原料混合并在无水乙醇中球磨96h，随后烘干，然后在温度为775℃的条件下，预烧保温2h，得到预烧的粉体，将预烧的粉体在无水乙醇中二次球磨48h，得到纯钙钛矿相的0.19Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.48Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.01PbZrO₃-0.32PbTiO₃细晶基体粉体。

步骤二中按水剂体系法制备母体浆料，具体是按以下步骤进行的：将纯钙钛矿相的0.19Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.48Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.01PbZrO₃-0.32PbTiO₃细晶基体粉体和生长助剂置于球磨罐中，然后向球磨罐中依次加入溶剂、去泡剂和分散剂，球磨40h，再向球磨罐中依次加入粘合剂和塑化剂，球磨40h，得到母体浆料。

所述的纯钙钛矿相的0.19Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.48Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.01PbZrO₃-0.32PbTiO₃细晶基体粉体与溶剂的质量比为1:5.2；所述的纯钙钛矿相的0.19Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.48Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.01PbZrO₃-0.32PbTiO₃细晶基体粉体与去泡剂的质量比为1:0.06；所述的纯钙钛矿相的0.19Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.48Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.01PbZrO₃-0.32PbTiO₃细晶基体粉体与分散剂的质量比为1:0.12；所述的纯钙钛矿相的0.19Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.48Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.01PbZrO₃-0.32PbTiO₃细晶基体粉体与粘合剂的质量比为1:0.33；所述的纯钙钛矿相的0.19Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.48Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.01PbZrO₃-0.32PbTiO₃细晶基体粉体与塑化剂的质量比为1:0.44；

步骤二中按水剂体系法制备母体浆料，所述的去泡剂为Surfynol 104E，所述的分散剂为Duramax D3021，所述的溶剂为蒸馏水，所述的粘合剂为聚乙烯醇，所述的塑化剂为聚乙二醇。

步骤一①中所述的纯相且细晶的YbNbO₄前驱体粉体的粒径小于300nm；步骤一②中所述的纯相且细晶的MgNb₂O₆前驱体粉体粒径小于300nm。

所述的低温织构高电学性能三元系钛酸铅基弛豫铁电取向陶瓷的化学通式为0.19Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.48Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.01PbZrO₃-0.32PbTiO₃-3vol.％BaTiO₃；

所述的低温织构高电学性能三元系钛酸铅基弛豫铁电取向陶瓷是以纯钙钛矿相的0.19Pb(Yb_1/2Nb_1/2)O₃-0.48Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-0.01PbZrO₃-0.32PbTiO₃细晶基体粉体为原料，加入生长助剂，以沿[001]_c定向的BaTiO₃片状微晶为模板制成；且低温织构高电学性能三元系钛酸铅基弛豫铁电取向陶瓷由沿[001]_c择优取向的定向晶粒组成；所述的沿[001]_c择优取向的定向晶粒粒径小于40μm；

所述的低温织构高电学性能三元系钛酸铅基弛豫铁电取向陶瓷沿[001]_c择优取向度为92％，烧结温度为1000℃，居里温度为213℃，压电常数为2005pm/V。

图4为实施例三制备的低温织构高电学性能三元系钛酸铅基弛豫铁电取向陶瓷的XRD图谱。和实施例一制备的样品类似，在1000℃下织构的该三元系陶瓷具有纯钙钛矿相结构和强[001]_c取向，即该织构陶瓷的(100)和(200)峰的强度非常强，而其他非{00l}峰强度很弱，该材料的[001]_c取向度为92％。本图证实了所提出的以生长助剂辅助的模板晶粒定向生长技术制备低温织构高电学性能三元系钛酸铅基弛豫铁电陶瓷的高效性和普适性。