ZSM-5全结晶分子筛催化剂在二甲苯甲基化反应中的应用

摘要

以硅溶胶成型的ZSM-5分子筛为前体,通过液相和气相转晶法制得两种ZSM-5全结晶分子筛,利用XRD、N_(2)吸附-脱附、ICP、TEM、SEM、^(27)Al MAS NMR、NH_(3)-TPD及Py-FTIR等方法表征了催化剂的孔结构和酸性质,研究了转晶方法对全结晶分子筛酸性质和孔结构的影响,并将其用于二甲苯与甲醇甲基化制偏三甲苯反应中。实验结果表明,液相转晶为溶解再晶化过程,所得全结晶分子筛具有丰富的晶内介孔,有利于提高介孔体积;气相转晶为固相晶化过程,所得全结晶分子筛以堆积介孔为主,介孔体积明显下降。全结晶处理有利于提高ZSM-5分子筛的结晶度、酸强度和酸量,从而提高了二甲苯转化率,生成的产物碳九芳烃中偏三甲苯含量大于80%(w)。外扩散不是二甲苯甲基化反应的速控步骤,催化剂的酸强度和酸量对反应性能和产物分布影响更大,气相转晶得到的ZSM-5全结晶分子筛催化剂具有更高的二甲苯歧化活性和二甲苯转化率。