离子印迹共价有机骨架材料对放射性锝的替代物——铼的吸附及应用

摘要

该文以高铼酸盐作为高锝酸盐的非放射性结构替代物,结合离子印迹技术的特异性、共价有机骨架(COF)材料的多孔性和酸/热稳定性,通过自由基聚合和季胺化反应,制备出表面离子印迹共价有机骨架(IICOF)材料,并将其应用于实际环境样品中高铼酸根离子的高效捕获。首先利用1,4-二醛基-2,5-二乙烯基苯与1,3,5-三(4-氨苯基)苯为构筑基元,通过微波辅助合成出乙烯基功能化的COF-V。然后以N-乙烯基咪唑和4-氯甲基苯乙烯作为功能单体产生带正电的结合位点,通过与模板离子(高铼酸根)的静电作用以及自由基聚合反应在COF-V表面制备出IICOF。考察了吸附剂用量、吸附时间、pH值、温度、初始浓度、共存离子等对IICOF吸附性能的影响。IICOF在<2 min即可达到吸附平衡状态,吸附热力学研究表明其对高铼酸根离子的吸附是一个放热的自发过程,在动力学上遵循准二级模型。在298.15 K时,最大吸附容量为416.67 mg/g。与非印迹复合材料相比,IICOF表现出更高的选择性、更快的动力学和更大的吸附容量。在珠江水以及尾矿渗滤液的加标吸附实验中,吸附效率分别在87%及98%以上,证实了IICOF能够在现实环境中有效去除高铼酸根离子。该技术为环境中高锝酸根的有效吸附、分离提取以及资源回收提供了一条新途径。