功能化氮化碳对Pd基甲酸分解制氢催化剂性能的促进作用

摘要

负载型Pd基催化剂是最有效的甲酸分解(FAD)制氢催化剂之一,其中氮化碳载体的N含量较高,但是通常一步热解法制备的氮化碳为块状,难以有效分散表面金属纳米粒子(NPs).本文通过将尿素前驱体在溶剂化作用后热解得到功能化氮化碳,以此为载体,利用阴离子交换和硼氢化钠直接还原法制备了功能化氮化碳负载的Pd基催化剂(Pd/C3N4-F).通过扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)对材料结构进行表征,并通过气体质量流量计测试了催化剂的性能.Pd/C3 N4-F具有优异的催化FAD制氢性能,30℃下的初始TOF(总转换频率)值和质量比活性分别为1824 h-1和17.14 molH2/(gPd·h).对产物的气相色谱分析结果也表明没有副产物CO生成,表明催化剂具有优异的选择性.并且随着温度的升高(30～40℃),催化剂性能逐渐提高.