电喷雾萃取电离质谱法在呼吸气体及土壤分析中的应用研究

摘要

常压快速质谱技术能够实现待测样品的原位、快速、实时、在线、无损、活体分析，无需进行样品预处理，兼具灵敏度高、特异性好等优势。突破了传统质谱需要冗长样品预处理和分离的限制，打开了常压质谱分析的窗口。电喷雾萃取电离质谱（EESI-MS）技术是常压快速质谱技术之一，能够耐受复杂基体的影响，操作简便，稳定性好。EESI-MS技术适用于各种形态样品（气态、液态、固态、粘稠物等）的分析，广泛应用于食品医药监督、公共安全、环境监测、临床诊断、代谢组学、生物大分子（如多肽和蛋白质等）分析等各个领域。本文主要研究EESI-MS在呼吸气体和土壤样品分析中的应用。　　本研究主要内容包括：⑴EESI-MS技术在呼吸气体指纹谱图研究中的应用。对中医确诊为阴虚/阳虚证患者和健康人的呼吸气体进行活体EESI-MS分析，结合PCA方法，对阴虚、阳虚、阴阳两虚和健康人群的指纹谱图进行区分；采用未知呼吸气体样本进行验证，结果匹配。通过比对呼吸气体EESI-MS指纹谱图，能检测咖啡对人体新陈代谢的影响，并结合高分辨质谱，对部分目标化合物进行初步元素组成（分子式）鉴定。⑵EESI-MS技术应用于呼出气体中NO的检测。单独以人体呼出气体中NO为研究对象，考察了吸烟对人体呼出气体中NO浓度（FeNO）的短时间和长时间内的影响。通过对阴虚/阳虚证患者和健康人的FeNO对比，发现阴虚/阳虚证患者的FeNO明显高于正常人。由此可见，EESI-MS是活体代谢组学和临床诊断研究的一种有效实用的分析手段。⑶EESI-MS技术在土壤研究中的应用。土壤是基体较为复杂的样品，采用EESI-MS技术直接对荒草、马尾松及木荷根际土壤样品溶液进行了快速分析。结合串联质谱技术，在木荷根际土壤样品溶液中鉴定出丁香醛和松脂素，在马尾松根际土壤样品溶液中鉴定出去氢枞酸。

目录

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第一章 绪论

1.1 引言

1.2 经典质谱离子化技术

1.3 直接离子化技术

1.4 电喷雾萃取电离质谱（EESI-MS）技术

1.5本文的主要研究内容和创新点

第二章 电喷雾萃取电离质谱法应用于呼吸气体指纹谱图研究

2.1 引言

2.2 呼吸气体EESI-MS分析在阴虚/阳虚证诊断中的应用

2.3 EESI-MS法监测咖啡对呼吸气体指纹谱图的变化

2.4 本章小结

第三章 电喷雾萃取电离质谱法应用于呼出气体中NO的检测

3.1 NO清除剂PTIO的电喷雾萃取电离串联质谱行为研究

3.2 EESI-MS应用于呼出气体中NO的检测

3.3 本章小结

第四章 电喷雾萃取电离质谱法在土壤分析中的应用

4.1 引言

4.2 荒草、马尾松、木荷根际土壤样品的EESI-MS分析

4.3 土壤中一种尿素衍生物的电喷雾萃取电离质谱研究

4.4 本章小结

第五章 结论与展望

参考文献

致谢

附录