硫酸体系p型BixSb2-xTe3热电材料的电沉积机理及制备工艺研究

摘要

当今世界面临着严峻的能源危机，寻找绿色、环保能源变得越来越迫切。热电材料可将热能转化为电能，为寻找可替代能源以减少对化石燃料的依赖、温室气体的排放提供了一条有效的途径。迄今，Bi2Te3基化合物仍被认为是室温下最好的热电材料，其中p型BixSb2-xTe3材料因其优越的热电性能在温差发电领域具有广泛的应用前景。本文采用循环伏安、交流阻抗等电化学测试技术，在硫酸体系中，研究了元素Bi、Sb和Te的电化学还原过程。在此基础上，分别探究了沉积电位、溶液温度、离子浓度、溶液pH值对恒电位沉积制备的Bi-Sb-Te合金材料形貌、成分的影响，从而确定了硫酸体系中恒电位制备Bi0.5Sb1.5Te3热电材料的最佳工艺。采用SEM、XRD、EDS等对电沉积制备的Bi-Sb-Te合金材料形貌、成分及结构进行了分析，并测试了其塞贝克系数和电阻率。 研究表明，硫酸体系中配位剂CMS和CZT的加入增大了元素Bi、Sb以及Te的溶解度，使溶液的稳定性提高，三种离子的沉积电位相互接近，为实现三种离子的共沉积提供了可能。元素Bi、Sb以及Te在硫酸溶液中的电化学还原过程均分步进行且还原过程均为不可逆过程。恒电位沉积过程中，溶液温度、沉积电位、离子浓度、pH值的改变都会对制备的Bi-Sb-Te合金材料形貌、成分产生影响。当溶液中元素Bi、Sb和Te的浓度分别为0.015 M、0.050 M和0.004 M，溶液pH值为0.5，沉积温度为20℃，在-0.11 V电位下沉积制备出了Bi0.5Sb1.5Te3薄膜材料，其塞贝克系数为126μV/K，电阻率为3.23×10-5Ω·m-1。

目录

声明

第1章 绪论

1.1 前言

1.2热电基础理论

1.3热电应用

1.4 Bi2Te3基热电材料的研究进展

1.5 本课题研究内容及意义

第2章 研究方法

2.1实验试剂及仪器

2.2电化学测试

2.3 Bi-Sb-Te薄膜热电材料的制备

2.4电沉积材料组成、物相及形貌测试

2.5性能测试

第3章 硫酸体系p型BixSb2-xTe3薄膜热电材料电沉积机理研究

3.1前言

3.2研究方法

3.3 配位剂对Bi、Sb、Te单组分溶液的影响

3.4 温度对Bi、Sb、Te单组分溶液的影响

3.5 pH 值对Bi、Sb、Te单组分溶液的影响

3.6本章小结

4.1前言

4.2研究方法

4.3 工艺参数对电沉积Bi-Sb-Te薄膜表面形貌和成分的影响

4.4 电沉积Bi-Sb-Te薄膜的成分及物相分析

4.5 电沉积Bi-Sb-Te薄膜材料热电性能分析

4.6 本章小结

第5章 结论与展望

5.1 结论

5.2 展望

参考文献

发表论文和参加科研情况说明

致谢