b-轴取向silicalite-1分子筛膜合成及silicalite-1结构导向剂脱除研究

摘要

MFI分子筛膜在膜反应器、化学传感器、热泵、催化反应器、防腐蚀涂层等领域有出色的特性，因此MFI分子筛膜的制备在各个领域引起的关注持续增长。由于MFI分子筛具有各向异性的孔道结构，MFI分子筛膜中微晶的取向将大幅影响分子筛膜的传质分离性能。其中，b-轴取向分子筛膜具有更优越的分离性能。 以合成b-轴取向分子筛薄膜为目标，本文利用在纯硅MFI分子筛晶体silicalite-1合成过程中，加入质量分数分别为5%、10%、22%二维氧化石墨烯纳米片分散液，以抑制分子筛晶体在三维方向上的生长，而使其生长更多地局限于相邻氧化石墨烯纳米片层间，从而获得具有大的高宽比的silicalite-1/GO纳米分子筛晶体混合物；同时，分子筛晶体结构更为松散，MFI纳米片交互共生情况大大减少。运用合成的silicalite-1/GO分子筛混合物为原料，利用去离子水与极少量的四丙基氢氧化铵，形成了一个具有饱和湿度的晶化环境，使预涂silicalite-1/GO晶种层通过溶解与重结晶方式（CSDR）填补原先晶种层中的空隙，二次生长方式合成连续的b-轴取向分子筛膜，省去了合成液老化过程。实验中在50mL封闭内衬中晶化温度与时间分别为185℃与40h，合成了结构均一一致的，厚度约600nm b-轴取向分子筛薄膜。本论文的另一项工作是在空气气氛下，利用大气压介质阻挡放电等离子体法脱除silicalite-1/GO分子筛晶体的有机结构导向剂，孔道开放，介质阻挡放电过程中温度最高不超过140℃。 本论文利用结构更为松散的、大的高宽比siliclite-1/GO分子筛晶体混合物合成了结构均一一致的b-轴取向MFI分子筛薄膜。并且利用温度远远低于高温煅烧的介质阻挡放电等离子法脱除了分子筛孔道结构中的模板剂，对分子筛骨架收缩与破坏程度小且更节能。

目录

声明

第1章 文献综述

1.1 沸石分子筛材料的简介

1.2 MFI 型分子筛及分子筛膜

1.3 b-轴取向 MFI 型分子筛膜合成策略

1.3.1 原位水热合成法

1.3.2 二次生长法

1.4 分子筛模板剂脱除方法

1.4.1 MFI 分子筛模板剂

1.4.2 模板剂脱除方法

1.5选题研究内容、研究目的和意义

第2章 含氧化石墨烯 MFI 分子筛材料的制备

2.1引言

2.2 实验部分

2.2.1实验材料与设备

2.2.2 Silicalite-1/GO（Graphene Oxide）分子筛晶体的制备2.2.2.1 模板剂的合成

2.2.3 表征方法与结果

2.3本章小结

第3章 Silicalite-1/GO 分子筛结构导向剂的脱除

3.1 引言

3.2 实验装置与流程

3.3 表征方法与结果

3.3.1 粉末 X 射线衍射(XRD)

3.3.2 傅里叶红外光谱分析（FT-IR）

3.3.3 透射电子显微镜(TEM)

3.3.4 热重分析（TGA）

3.4 本章小结

第4章 b-轴取向 silicalite-1/GO 分子筛膜的制备

4.1 引言

4.2 实验步骤

（1） 载体的预处理

（2） silicalite-1 晶种层的制备

（3） silicalite-1 分子筛膜层的二次生长制备过程

（4） silicalite-1 分子筛膜的表征

4.3 表征结果

4.4 SL 膜生长过程中的影响因素

4.4.1 二次生长时间对 SL 膜的形貌影响

4.4.2 加入水量对 SL 膜的形貌影响

4.5本章小结

第5章 结论与展望

5.1 结论

5.2展望

参考文献

发表论文和参加科研情况说明

致谢