AlnS2±团簇的量子化学研究及磷钨酸根的分子力学参数求解

摘要

应用量子化学研究了铝硫掺杂团簇的几何结构和电子性质,分子力学计算了磷钨酸根的参数及频率,主要内容如下:
　　第一章介绍了团簇和杂多化合物的基本情况。首先,介绍了团簇的概念和性质。其次,从实验和理论方面介绍了研究团簇的方法。再次,介绍了杂多化合物的概念和结构类型。最后,阐明了本论文的主要研究内容。
　　第二章简要介绍了密度泛函理论的基本构成。首先,介绍了密度泛函理论的发展过程,从Thomas-Fermi模型,Hohenberg-Kohn定理到Kohn-Sham方法。接着,介绍了各种交换相关泛函,包括局域密度近似(LDA),梯度校正法(GGA)和杂化方法。最后,介绍了基于密度泛函理论的Gaussian软件。
　　第三章介绍了分子力学的基本框架。首先,介绍了分子力学的力场,内坐标和力场模型势函数。其次,介绍了参数化程序中的内坐标变换,力场的参数化,联合与原子理论和冷冻的内部旋转近似(FIRA)。最后,介绍了JOYCE软件。
　　第四章在 B3LYP/6-311G**水平上研究了铝硫掺杂团簇 AlnS2±(n=1-10)的几何结构和电子性质。结果表明:n≤5时AlnS2±团簇的构型为2个较小的AlmS±(m5时为2个S原子与Al簇结合形成的笼状结构。立体结构的稳定性介于直线和平面构型之间。通过对基态结构解离能和能量二次差分值的分析得出:n为奇数的团簇稳定性较n为偶数的好。
　　第五章在 B3LYP/GENECP水平上计算了六种 Wells-Dawson型[P2W18O62]6-异构体的结构参数及频率,用Hessian矩阵优化得到了Gromacs力场参数。通过频率的比较发现,用分子力学计算的频率范围比Gaussian09宽111.58 cm-1,表明用分子力场优化的多酸结构是可靠的。

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1 绪论

1.1 团簇的研究意义

1.2 团簇的合成方法

1.3 铝硫团簇的研究现状

1.4 杂多化合物的概述

1.5 杂多酸化合物的结构

1.6 本论文的主要研究内容

2 量子化学计算理论与方法

2.1 密度泛函理论

2.2 交换相关泛函

2.3 Gaussian 计算软件介绍

3 分子力学计算理论与方法

3.1 理论和方法

3.2 参数化程序

3.3 JOYCE程序

4. AlnS2±团簇结构特征与稳定性的量子化学研究

4.1 引言

4.2 计算方法

4.3 结果与讨论

4.4 小结

5. 杂多酸根离子的分子力学计算

5.1 引言

5.2 计算方法

5.3 结果与讨论

5.4 小结

结论

致谢

参考文献

附 录 A

附 录 B

附 录 C攻读硕士期间所发表的论文