超高分散含铜混合氧化物的制备及表征研究

摘要

水滑石类化合物(HTLCs)是一类具有层状结构的阴离子粘土.这种物质既具有离子可交换性又具有孔径可调变的择形吸附的催化性能,在催化领域具有很大的应用前景.HTLCs的构晶离子可以在很大范围内调变,将一些具有潜在催化活性的元素(Cu、La等)引入HTLCs结构层中,可以获得活性金属离子超高分散的催化剂前驱物及其衍生混合氧化物.该文采用共沉淀法合成了系列未见文献报道的含Cu的CuMgAlFeCO<,3>型及CuMgAlFeCO<,3>(M=La,Ba,Co)型类水滑石,以此为前体制备了含铜混合氧化物.采用XRD、TG-DSC、FT-IR和TEM对材料的结构及物化性质进行了表征,并采用甲烷催化燃烧为模型反应初步表征了混合氧化物的催化活性,得到了性能较好的催化剂.XRD结果表明pH在9.5~11.5范围内均能合成晶相良好的类水滑石,呈现出水滑石典型的层状结构和强的特征衍射峰;经过500℃焙烧以后得到混合氧化物催化剂主要呈现Mg<,1-x>Fe<,x>O晶相,没有检测到任何其他金属氧化物的物相,说明活性金属离子(Cu<'2+>、Al<'3+>、La<'3+>)高度分散,前驱物经800℃焙烧处理后,XRD峰型尖锐,对称性良好,表明所得物质的晶相较为完整,同时催化剂的颗粒长大.TG-DSC分析表明各样品呈两阶段失重,分别对应于200℃左右和400℃左右的吸热峰,La、Ba含量的增加提高了混合氧化物的高温稳定性;FT-IR表明层间险离子为CO<,3><'2->;TEM表明所合成的水滑石粒径在30~50nm左右,呈规则的六角状.活性评价结果表明La的引入提高了催化材料的高温稳定性和CH<,4>催化燃烧的活性.催化剂前驱物E1(CuMgAlFeLaCO<,3>-HTLCs)经过800℃焙烧3h后得到的催化剂E1-800其起燃温度是374℃,完全转化温度为735℃,是一种性能较好且极具工业化价值的的甲烷燃烧催化剂.

目录

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摘要

Abstract

第1章文献综述

1.1水滑石的组成和结构

1.2水滑石的性质

1.3水滑石的制备方法

1.4以水滑石为前体衍生的混合氧化物及其性质

1.5本文研究意义、目的和内容

第2章实验部分

2.1催化剂的制备

2.1.1类水滑石催化剂前驱物的制备

2.1.2混合氧化物催化剂的制备

2.2催化剂的表征实验

2.2.1 X射线衍射(XRD)

2.2.2热分析实验(Thermal Analysis)

2.2.3傅立叶变换红外光谱实验(FT-IR)

2.2.4透射电镜表征实验(TEM)

2.3实验原料及仪器

第3章CuMgAlFe型混合氧化物催化剂的制备与表征

摘要

前言

3.1实验部分

3.2 XRD分析结果与讨论

3.2.1 pH值对晶体结构的影响

3.2.2投料组成对晶相的影响

3.2.3水滑石层板结构与层板电荷分布

3.2.4焙烧温度对催化剂晶相的影响

3.3 TG-DSC分析结果与讨论

3.4 FT-IR分析结果与讨论

3.5 TEM分析析结果与讨论

3.6小结

Abstract

第4章CuMgAlFe型混合氧化物的改性与表征

摘要

前言

4.1实验部分

4.1 XRD分析结果与讨论

4.1.1前驱物投料组成对晶相的影响

4.1.2焙烧温度对催化剂晶相的影响

4.2 TG-DSC分析结果与讨论

4.3 FT-IR分析结果与讨论

4.4小结

Abstract

第5章混合氧化物催化剂的活性初步评价及结果分析

摘要

前言

5.1实验部分

5.2结果与讨论

5.3小结

Abstract

第6章结论

参考文献

致谢

附录