溶剂热法合成系列钛酸铋与二氧化钛异质结及其催化性能的研究

摘要

近年来，由于有害的有机化学品在工业和农业方面的应用而导致水环境的污染越来越严重。因此，研究更好的方法去处理水污染也变得尤为重要。在光催化技术方面，TiO2因其无毒、催化活性高、稳定性好而被广泛应用。但由于TiO2禁带宽度较大，只有紫外光活性。为了提高TiO2的可见光活性，人们研究了TiO2的掺杂技术。氧化钛与钛酸铋的异质结材料结合了钛酸铋材料的窄禁带宽度以及异质结利于电子-空穴对分离的优点，使其材料的可见光活性更高。本文主要从以下几个方面研究钛酸铋-二氧化钛的异质结光催化材料。
　　以乙醇、丙三醇的混合液为醇溶剂，硝酸铋作为铋源，钛酸四丁酯为钛源，利用溶剂热法制备了Bi2Ti2O7/TiO2异质结。采用粉末X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis)、比表面积测试(BET)和Zeta电位等技术对样品进行表征，同时利用循环伏安法(CV)和阻抗进行电化学性能表征。以盐酸金霉素，盐酸四环素和氧氟沙星为目标污染物，在模拟太阳光的照射下，考察了样品的光催化性能。实验结果表明与Bi2Ti2O7、TiO2相比，Bi2Ti2O7/TiO2异质结光谱响应范围拓宽至600nm;比表面积更大，达到80.38m2/g;电子传递和电子与空穴分离速度更快。在光催化降解中，Bi2Ti2O7/TiO2异质结的降解速率最大，对三种抗生素的去除率分别达到98.66％，97.91％和95.66％; Bi2Ti2O7对三种抗生素的去除率分别为90.6％，93.19％和88.86％; TiO2对三种抗生素的去除率分别为72.74％，86.57％和90.13％。实验中抗生素的降解过程均符合一级反应动力学方程。
　　以硝酸铋为铋源，钛酸四丁酯为钛源，丙三醇和乙醇为溶剂，通过改变丙三醇和乙醇的溶剂比及煅烧温度制备Bi2Ti2O7/TiO2，Bi4Ti3O12/TiO2，Bi2Ti4O11/TiO2，Bi20TiO32/TiO2系列异质结材料。采用粉末X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(FE-SEM)、高倍透射电镜(HR-TEM)、差热-热重(TG-DTA)、傅里叶变换红外吸收光谱仪(FT-IR)、比表面积测试(BET)以及紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis)等表征方法对样品进行了表征，同时利用循环伏安法(CV)和阻抗进行电化学性能表征。在模拟太阳光金卤灯的照射下，以亚甲蓝，盐酸金霉素，盐酸四环素，和氧氟沙星为目标污染物，考察了样品的光催化活性。实验结果表明钛酸铋系列异质结的禁带宽度为2.33-2.92eV。与溶剂热法制备的TiO2相比，Bi2Ti2O7/TiO2，Bi4Ti3O12/TiO2，Bi2Ti4O11/TiO2，Bi20TiO32/TiO2的比表面积分别为80.38、37.25、13.50和13.86m2/g，TiO2的比表面积为9.08m2/g。在电化学性能方面钛酸铋系列异质结的电子传递更快。在光催化的降解方面，Bi2Ti4O11/TiO2、Bi20TiO32/TiO2、Bi4Ti3O12/TiO和Bi2Ti2O7/TiO2对亚甲蓝的去除率分别为:99.6％，98.1％，91.1％和84.9％;对盐酸金霉素的去除率分别为99.1％，98.4％，97.5％和98.2％;对盐酸四环素的去除率分别为99.3％，99.1％，97.2％和98.2％;对氧氟沙星的去除率分别为98.3％，97.1％，96.5％和95.3％。溶剂比和煅烧温度影响异质结组成和形貌。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 引言

1．2 光催化材料简介

1．2．1 光催化反应机理

1．2．2 光催化材料的应用

1．3 新型光催化材料研究进展

1．3．1 钛酸铋系光催化材料

1．4 异质结复合光催化剂

1．4．1 异质结光催化剂的性质

1．4．2 异质结材料的制备

1．5 抗生素废水的处理

1．5．1 生物处理法

1．5．2 抗生素废水处理物理方法

1．5．3 抗生素废水的化学处理方法

1．6 选题的意义和内容

1．6．1 论文的选题意义

1．6．2 本论文的研究内容

第二章 Bi2Ti2O7／TiO2异质结的制备及其光催化性能的研究

2．1 引言

2．2 实验部分

2．2．1 实验仪器与药品

2．2．2 材料的制备

2．2．3 材料的表征

2．2．4 光活性测定

2．3 实验结果与分析

2．3．1 XRD分析

2．3．2 SEM测定

2．3．3 UV-Vis测定

2．3．4 BET测定

2．3．5 电化学性能测试

2．3．6 光催化活性测定

2．3．7 Zeta电位的测定

2．4 本章小结

第三章 不同钛酸铋异质结的制备及表征

3．1 引言

3．2 实验部分

3．2．1 主要实验试剂与仪器

3．2．2 材料的制备

3．2．3 材料的表征方法

3．2．4 光催化活性测定

3．3 实验结果与分析

3．3．1 XRD分析

3．3．2 SEM、TEM及HRTEM图

3．3．3 FT-IR分析

3．3．4 TG／DTA分析

3．3．5 UV-Vis测定

3．3．6 BET测定

3．3．7 电化学性能测试

3．3．8 光催化活性测定

3．4 本章小结

第四章 结论与展望

4．1 结论

4．2 创新点

4．3 展望

参考文献

硕士期间已发表的论文

致谢