富氧条件下对二甲苯液相氧化反应的研究

摘要

精对苯二甲酸（PTA），在轻工、化学纤维等各方面占有重要地位，绝大多数PTA是由对二甲苯（PX）液相催化氧化生产的。提高设备生产能力，节约生产成本，研究反应动力学是PX氧化工艺关注的焦点。因此本文从这些方面进行系统研究。
　　本文考察了搅拌转速、进气量、温度、进气氧浓度等因素对反应的影响。考虑到催化剂中钴的价格较昂贵，而锆具有较好的催化作用，且价格较低，因此降低了催化剂中钴锰用量，添加了第三组分锆并对其用量进行了研究。
　　综合其他因素，确定了较优的工艺条件：反应温度在185~187℃、Co含量400ppm、Mn含量200ppm、Zr含量80ppm、进气氧浓度25％。新条件下反应时间较空气基准缩短了15分钟，TA收率提高了1.7%。提高了设备生产能力，节约了成本，又将副反应控制在较低水平。
　　在较优工艺下，对反应物浓度效应以及反应温度效应进行了研究，分别得到了液相各组分浓度对时间的变化曲线，并确定了反应各步活化能以及指前因子。探讨了反应机理，建立了主副反应动力学模型，并利用化工模拟软件对中试反应进行了模拟计算，计算值与实验值符合良好。

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符号说明

第一章 绪论

1.1 PTA生产过程简介

1.2 国内PTA生产技术现状

1.3 PX液相氧化工艺的发展趋势

1.4 PX液相氧化反应的影响因素

1.5 本文主要研究工作

第二章 实验部分

2.1 实验原料和仪器

2.2 实验装置和步骤

2.3 样品分析方法

2.4 实验结果与分析

2.5 小结

第三章 反应机理与动力学模型

3.1 反应网络的确定

3.2 PX液相氧化反应机理

3.3 PX液相氧化反应动力学模型

3.4 参数拟合原理

3.5 反应物的浓度效应

3.6 反应的温度效应

3.7 副反应的动力学模型

3.8 小结

第四章 对二甲苯液相氧化过程模拟

4.1 氧化反应器模型

4.2 模型方程

4.3 与工业数据的比较验证

4.4 小结

第五章 结论

参考文献

攻读学位期间所取得的相关科研成果

致谢