制备方法对Co-TiO2双效催化活性的影响

摘要

如何能快速高效地处理难降解有机废水一直是污水处理领域研究的技术难点。钴活化单过氧硫酸氢盐化合物（Co/Oxone）产生硫酸根自由基（SO4），是一种较有前景的难降解有机废水处理技术，其为“过渡金属+过氧化物”的类Fenton体系，极少量的Co便能在较宽的pH范围内(4　　主要研究内容与结论如下：
　　1）用溶胶-凝胶法、浸渍法、水解沉淀法三种方法制备了Co-TiO2催化剂，三种方法制备的Co-TiO2均具有锐钛矿TiO2晶体。浸渍法、水解沉淀法制备的样品主要的氧化物为TiO2，TiO2表面存在Ti-OH或Co-OH且有极少量的Co3O4析出。溶胶-凝胶法制备的样品主要的氧化物为TiO2，TiO2表面有极少量的Co3O4析出。与纯TiO2相比，三种方法制备的Co-TiO2催化剂的紫外漫反射图谱均出现明显红移。Co-TiO2催化剂均为微米级颗粒。
　　2）水解沉淀法制备的Co-TiO2催化剂，具有类Fenton和可见光双效催化活性。在Vis/Co-TiO2/Oxone体系中，水解沉淀法制备的催化剂的最佳催化剂投加量为mcata=0.5 g/L。在近中性条件下（4＜pH＜7），体系具有最佳性能。最佳氧化剂用量为n[Oxone]=0.75mM。将水解沉淀法制备的催化剂回收利用，催化剂活性明显下降，催化剂的稳定性有待改进。
　　3）浸渍法制备的Co-TiO2催化剂，具有类Fenton和可见光双效催化活性。在Vis/Co-TiO2/Oxone体系中，浸渍法制备的催化剂的最佳催化剂投加量为mcata=0.5 g/L。在近中性条件下（4＜pH＜7），体系具有最佳性能。最佳氧化剂用量为n[Oxone]=1mM。将浸渍法制备的催化剂回收利用，催化剂仍保持较好的催化活性。
　　4）溶胶-凝胶法制备的Co-TiO2催化剂，具有类Fenton和可见光双效催化活性。在Vis/Co-TiO2/Oxone体系中，溶胶-凝胶法制备的催化剂的最佳催化剂投加量为mcata=1 g/L。在近中性条件下（4＜pH＜7），体系具有最佳性能。最佳氧化剂用量为n[Oxone]=1mM。最佳灼烧温度、钴掺杂量分别为773K及1％。将溶胶-凝胶法制备的催化剂回收利用，采用溶胶凝胶法制备的Co-TiO2粉体催化活性重现性良好。
　　5）自由基淬灭实验表明，在紫外光条件下，Co-TiO2催化Oxone产生硫酸根自由基和羟基自由基，并通过类Fenton-光催化协同氧化作用来降解亚甲基蓝。
　　6）三种方法制备出的Co-TiO2催化剂中，水解沉淀法制备的Co-TiO2催化剂光催化活性最高。以浸渍法制备出的Co-TiO2催化剂的类Fenton催化活性最高。Vis/Co-TiO2/Oxone体系的活性大小顺序为水解沉淀法、浸渍法、溶胶-凝胶法。溶胶-凝胶法的Co离子溶出量最少，从环保角度考虑，最佳制备方法为溶胶-凝胶法。

目录

封面

中文摘要

英文摘要

目录

1 绪 论

1.1 引言

1.2 难降解有机污染物及常见处理技术概述

1.3 基于催化氧化法的高级氧化技术概述及研究现状

1.4 论文研究目的、主要内容及意义

2 实验材料与方法

2.1 实验仪器与化学试剂

2.2实验方法

3 水解沉淀法制备及双效催化活性

3.1 Co-TiO2催化剂的制备

3.2 Co-TiO2结构表征

3.3 Co-TiO2催化活性

3.4 催化剂重复性实验

3.5 本章小结

4 浸渍法制备及双效催化活性

4.1 Co-TiO2催化剂的制备

4.2 Co-TiO2结构表征

4.3 Co-TiO2催化活性

4.4 催化剂重复性实验

4.5 本章小结

5 溶胶凝胶法制备及双效催化活性

5.1 Co-TiO2催化剂的制备

5.2 Co-TiO2结构表征

5.3 Co-TiO2催化活性

5.4 催化剂重复性实验

5.5 反应机理

5.6 三种制备方法下催化剂活性的比较

5.7 本章小结

6 结 论

6.1 结论

6.2 建议和展望

致谢

参考文献

附录 作者在攻读硕士学位期间发表的论文目录