基于强场物理应用的FePtNCs:MgO/BaTiO3纳米复合薄膜及非晶碳氢薄膜的制备及性能研究

摘要

在强场物理研究中，具有特定微结构和光学性能的二维薄膜是其研究的一个重要方向。一般来说，按薄膜的结构来区分，强场物理中使用的二维薄膜可分为有机非晶薄膜和无机单晶薄膜。但是到目前为止，对具有特定结构和光学性能的这两类薄膜的研究相对较少，尤其需要研究的是如何通过精密沉积技术制备出满足强场物理应用条件的有机非晶薄膜和无机单晶薄膜。本论文针对此应用问题，采用超高真空脉冲激光沉积技术来生长薄膜，通过对激光能量、沉积温度、气氛条件等实验参数的调控，来精确控制两类薄膜的生长，进而获得能在强场物理中应用的具有特定微结构和光学性能的二维薄膜。一方面，对于有机非晶薄膜，非晶碳氢薄膜因其能用作很好的质子源而被选择作为研究对象，利用超高真空脉冲激光沉积系统，探究了激光与气态原料相互作用机理，制备了一系列非晶碳氢薄膜(主要成分为聚苯乙烯)，研究了其光学性能，并将其应用于强场物理实验，取得了较好的结果。另一方面，对于无机单晶薄膜的研究，由于强激光与具有金属量子点的复合薄膜靶材料相互作用，会产生各种非常强的粒子辐射，所以，FePt NCs:BaTiO3和FePt NCs: MgO薄膜被选择作为研究对象：研究了激光与固态材料源相互作用的机理，实现了FePt NCs:BaTiO3薄膜的可控外延生长，详细地讨论了FePt的引入对BaTiO3基质材料的能带结构以及线性、非线性光学性能的影响；制备出了FePt NCs: MgO纳米复合薄膜，实现了通过改变工艺参数对其微观结构达到精确调控的目的，并研究了其相应的光学、磁学性能。具体研究内容概括如下：
　　①非晶碳氢薄膜
　　研究表明，激光与苯乙烯气态原料相互作用形成薄膜的沉积原理主要是光聚合反应。通过分析发现，吸附在基底上的苯乙烯分子吸收激光光子能量后分解，并在基底表面发生聚合反应形成薄膜。当沉积气压为14 Pa时，所制备的薄膜表面形貌呈现出大小均匀的纳米颗粒。X射线光电子能谱和拉曼光谱分析表明，当沉积气压较小于19 Pa时，除了苯乙烯中乙烯双键发生分解外，一部分苯环也发生断裂。当沉积气压增大到19 Pa时，薄膜的主要成分为聚苯乙烯。和连续进气方式相比，脉冲进气方式能极大地改善薄膜的表面粗糙度，提升薄膜的柔韧性，能在10 nm左右的厚度下完整脱附并实现自支撑。薄膜的光学透过率在400 nm到1100 nm范围内能达到90％以上。随着沉积气压的升高，非晶碳氢薄膜的光学带隙从4.4 eV逐渐增大到4.7 eV。对于脉冲进气方式，随着通气间隔时间的减小，光学带隙逐渐从4 eV增大到4.05 eV，当通气方式变为连续时，光学带隙进一步增大到4.6 eV。强激光作用在10μm厚的自支撑非晶碳氢薄膜靶上，在靶材后方产生了强鞘电场，靶背离子也被加速出来。根据汤姆逊谱仪的测试结果，计算出所产生的质子数目约为1012个，质子最高能量高达5 MeV。
　　②FePt NCs:BaTiO3薄膜
　　通过对FePt NCs:BaTiO3纳米复合薄膜的研究表明，薄膜样品在MgO衬底上实现了非常好的外延生长，高温下，FePt在BaTiO3(BTO)基质中形成了纳米晶粒并在多层结构中被分散开。对于较大激光脉冲数的样品，FePt沉积时间对其颗粒大小的影响不是特别明显，但随着脉冲数的减小，FePt颗粒的密度大幅度减小。通过对FePt NCs: BaTiO3纳米复合薄膜的紫外可见反射谱的Kramers-Kronig(KK)变换分析表明，FePt纳米晶粒的存在对基质BTO的光学常数以及介电常数都有较大的影响。纯BTO中在2 eV左右的峰是产生于薄膜中因氧处理时间不够而形成的氧缺陷。同时氧缺陷也引起了薄膜光致发光谱中新的发射峰的形成。通过 Z扫描测试发现，FePt的嵌入改善了纯BTO的非线性光学性能。随着嵌埋含量的增大，双光子吸收逐渐转变为饱和吸收。同时，薄膜的三阶非线性折射率从负值逐渐转变为正值。实验发现，在400次激光辐照条件下，所制备的FePt NCs:BaTiO3薄膜材料具有最优的非线性光学品质因子。
　　③FePt NCs:MgO薄膜
　　通过对(FePt NCs:MgO)10纳米复合薄膜的研究发现，FePt在MgO基底上为单晶岛状生长模式，且 MgO能实现在粗糙的FePt颗粒层上的单晶异质外延生长。通过对不同条件下生长的三明治结构的FePt NCs:MgO纳米复合薄膜的研究发现，氧处理能有效促进样品的单晶生长；在700℃高温退火处理过程中，FePt原子为减小表面各向异性能而发生迁移，最后团聚成三维岛状颗粒，将有效改变样品中FePt颗粒的形貌；在更高的退火温度(800℃)下，因具有更高的迁移率，FePt原子更倾向于在FePt颗粒的纵向方向上堆积。通过测试(FePt NCs:MgO)10纳米复合薄膜在紫外可见波段的吸光度光谱发现，样品在4.3 eV和5.4 eV附近的吸收峰均来自于FePt合金的表面等离子体共振。

目录

1 绪 论

1.1 引言

1.2 非晶碳氢薄膜简介

1.3 FePt NCs:BaTiO3/MgO纳米复合薄膜简介

1.4 光学分析理论

1.5 本论文的研究思路及主要研究内容

2 材料制备、结构表征及性能测试方法

2.1 非晶碳氢薄膜的生长

2.2 FePt NCs:BaTiO3/MgO纳米复合薄膜的生长

2.3 样品的表征

3 非晶碳氢薄膜的生长、结构及性能研究

3.1 薄膜制备工艺参数

3.2 非晶碳氢薄膜的表征及性能研究

3.3 非晶碳氢薄膜在强场物理中的应用

3.4 本章小结

4 FePt NCs:BaTiO3纳米复合薄膜的生长、结构及性能研究

4.1 FePt NCs:BaTiO3纳米复合薄膜的生长

4.2 FePt NCs:BaTiO3纳米复合薄膜的微观结构分析

4.3 FePt NCs:BaTiO3纳米复合薄膜的线性光学性能

4.4 FePt NCs:BaTiO3纳米复合薄膜的非线性光学性能

4.5 本章小结

5 FePt NCs:MgO 纳米复合薄膜的生长、结构及性能研究

5.1 FePt NCs:MgO纳米复合薄膜的生长

5.2 FePt NCs:MgO纳米复合薄膜的结构性能研究

5.3 FePt NCs:MgO纳米复合薄膜的光学性能

5.4 FePt NCs:MgO纳米复合薄膜的磁学性能

5.5 本章小结

6 结论与展望

6.1 结论及主要创新点

6.2 展望

致谢

参考文献

附录

A. 作者在攻读学位期间发表的论文目录：

B. 作者在攻读学位期间取得的科研成果目录: