基于量子化学的CuO氧载体释氧机理研究

摘要

化学链氧解耦(CLOU)是基于化学链燃烧(CLC)技术的一种新型燃烧方式,具有CO2内分离的优良特性.探索氧载体的微观释氧机理是CLOU的重要研究方向,本文采用量子化学计算方法(DFT)研究了CuO团簇及表面模型的释氧过程。结果表明，氧化铜释氧过程中O-O 键的形成是限制反应进行的关键步骤,其中CuO(110)表面释氧的能量势垒为3.75eV,与实验值3.39eV 相接近,高于CuO团簇模型的释氧能量势垒2.61eV;此外,氧原子在CuO(110)内部的扩散势垒仅为0.81eV,说明CuO(110)释氧速率的限制步骤是表面氧分子的形成过程。