柠檬酸对黑云母氧化产羟自由基的影响及其机制

摘要

羟自由基(·OH)是一种氧化能力很强的活性物种(E0=2.8V),对环境中的变价元素循环和物质迁移转化都有重要影响.长期以来,光照作用被认为是大气、海洋等地表环境中·OH产生的主要途径.2016年,作者所在研究组发现地下环境沉积物能在无光环境中将氧气活化产生·OH,含Fe(Ⅱ)黏土矿物是活化氧气的主要因子.本研究发现了小分子有机酸对于黏土矿物产生·OH的促进作用，揭示出小分子有机酸通过对黏土矿物固相Fe( n)的配体交换作用和还原溶解作用促进Fe(Ⅱ)（主要是络合态）活化氧气产生·OH。本研究在现有的含Fe(Ⅱ)黏土矿物氧化产·OH认识的基础上补充了小分子有机酸影响的新认识，为诠释含Fe(Ⅱ)黏土矿物氧化产·OH过程及其主导的沉积环境有机碳矿化、污染物迁移转化及生源元素的运移等生物地球化学过程提供了新的理论依据。