摘要：
揭示特定工况下有害元素的迁移规律、转化机理及影响因素,对建立气化过程中有害元素污染过程控制方法,实现煤炭的清洁转化具有重要的理论指导意义。煤中矿物质是有害元素赋存的主要载体,在加压气化过程中矿物的转化会直接影响有害元素的迁移。研究针对典型褐煤,在自制固定床加压气化实验考察了特定气化条件下煤中矿物质转变对有害元素F,Hg,As,Se,Cd,Pb,U和Be演化行为的影响。结合FactSage热力学模拟,解析了气化过程灰渣中有害元素的演变规律。结果表明,有害元素在原煤中主要与矿物质结合,并在气化过程呈3种不同形式的迁移行为。有害元素As易于富集在直径略小于10μm的细颗粒矿物质中;F倾向于与碱性元素结合,并可能被吸附于层状矿物质中;Pb与黄铁矿伴存。经加压气化后,F,Hg,Se和Cd,尤其是F和Hg,相对富集系数RE<1,呈耗散趋势。As的RE随气化温度升高显著增大,由耗散转变为富集;而Pb则相反。U和Be在灰渣中富集,RE始终大于1。在矿物转化过程中,黄铁矿分解促进亲硫性有害元素Hg,As,Se,Cd和Pb的析出;高岭石等黏土矿物的转化有利于F的挥发。温度高于800°C后,白云母、钙基矿物质的分解进一步影响As,Pb,U和Be的迁移。热力学模拟表明,As,U,Be倾向于以砷酸盐、砷化镁、氧化铀和铝酸铍形式富集在气化灰渣中,在灰渣的堆放及无害化处理过程中需给予关注。
