高放废液

摘要： 核设施乏燃料处理过程中会产生大量的高放废液,现已具备对高放废液的处理处置条件,液转固过程中需要对高放废液及产生的二次废物进行取样分析,其中,铀是主要分析对象之一。但高放废液中复杂的其他共存离子会严重影响铀的分析测定,因此,需要建立一种快速、准确的分析方法。文章选用分光光度法对高放废液中的总铀量进行定量分析,即以偶氮胂Ⅲ为显色剂,该显色剂在pH值为2~3的酸性条件下与铀形成稳定的有色络合物,显色反应在短时间内完成,且吸光度值在48小时之内保持稳定,在波长λ=650 nm测量样品吸光度,进而对铀量进行定量分析。结果表明,吸光度-浓度(铀)关系符合朗伯-比耳定律,在0.0~5.0μg范围内有较好的线性关系(线性相关系数R^(2)≥0.999),加标回收率为98%。通过试验确定了该方法中显色剂、掩蔽剂用量以及待测样品的稀释倍数及酸度控制范围,可以保证高放废液中的总铀含量的准确测定。

摘要： 屏蔽窗是高放废液玻璃固化厂重要的观察设备,安装在热室与操作廊之间的混凝土墙体内,起辐射防护和气密通风隔离作用。为确保厂房运行人员所受的照射剂量控制在电离辐射防护标准的限值内,需要对屏蔽窗的辐射屏蔽性能进行优化设计。本文使用MCNP蒙卡模拟程序,对硼玻璃和铅玻璃两种屏蔽窗进行辐射屏蔽性能的蒙卡模拟研究,计算出能保障运行操作人员职业照射安全的屏蔽窗的相对最优材质及最小厚度,该厚度下的操作廊剂量率满足辐射防护管理规定,可以保障屏蔽窗前工作的运行人员的辐射安全。

摘要： 针对乏燃料后处理产生的高放废液中具有镧系元素(Ln)和过渡金属元素(Mo)含量较高的特点,本实验开发了一种以钼酸钙和钙钛锆石为主晶相的硼硅酸盐玻璃陶瓷固化体,并研究了Nd_(2)O_(3)含量(0%~5%,摩尔分数,下同)对玻璃陶瓷固化体的物相组成、形貌结构和抗浸出性能的影响。结果表明,Nd_(2)O_(3)含量为0%~3%的固化体仅含均匀分布在玻璃基质中的钼酸钙和钙钛锆石两种晶相;随Nd_(2)O_(3)含量增加,固化体的BO_(4)向BO_(3)转变,玻璃陶瓷固化体的体积密度和氧堆积密度逐渐增加,结构变得更加致密;产品一致性测试(PCT)结果表明,28 d后含Nd_(2)O_(3)玻璃陶瓷的Mo浸出率相较于不含Nd_(2)O_(3)玻璃陶瓷的Mo浸出率(LR)低了约两个数量级,其中Nd_(2)O_(3)含量为3%样品的LR_(Si)、LR_(Ca)、LR_(Mo)和LR_(Nd)分别约为1.90×10^(-3)g·m^(-2)·d^(-1)、6.38×10^(-4)g·m^(-2)·d^(-1)、8.27×10^(-5)g·m^(-2)·d^(-1)和1.42×10^(-6)g·m^(-2)·d^(-1)。

摘要： 由于后处理厂的高放废液具有高放射性的特点,输送过程中不允许泄漏,不允许工作人员直接维修,因此,合理地选择输送设备对后处理厂的安全稳定运行至关重要。以某项目高放废液处理设施为例,高放废液从接收槽到供料槽,高放蒸发器的供料和卸料,以及高放蒸残液输送至高放废液贮槽,这些过程都涉及到高放废液的输送。本文根据所输送废液的特性、输送要求以及输送条件,通过对比分析,最终,确定高放废液的主要输送设备如下:高放废液从接收槽至供料槽输送采用RFD泵,高放蒸发器供料采用真空辅助二级空提,高放蒸发器卸料采用真空辅助一级空提,高放蒸残液去高放废液贮槽采用蒸汽喷射泵。

摘要： 针对高硫、高钠的高放废液玻璃固化过程中Na_(2)SO_(4)极易分解和分相的问题,本文提出在模拟高放废液中加入适量Pb(NO_(3))_(2)溶液将Na_(2)SO_(4)转变成PbSO_(4),再利用熔融法制备硼硅酸盐玻璃固化体。首次采用在钢铁材料中广泛应用的高温激光共聚焦显微镜原位观察PbSO_(4)在玻璃熔体中的溶解特性,并探究不同温度(800~1 150°C)下PbSO_(4)与硼硅酸盐玻璃混合熔制后的热稳定性以及玻璃体中的硫含量。结果表明:在硼硅酸盐玻璃中掺入6%(质量分数,以SO;计)PbSO_(4)的样品在800°C和900°C为均匀的玻璃陶瓷,其中800°C时主要含SiO_(2)及少量BaSO_(4)、PbSO_(4)晶体,900°C时SiO_(2)晶体减少,BaSO_(4)晶体增多,PbSO_(4)消失并出现CaMgSi_(2)O_(6)晶体;样品在1 000°C时玻璃表面开始出现由PbO、BaSO_(4)、LiNaSO_(4)晶体组成的白色分相,在1 000~1 100°C时圆形PbO晶体逐渐长大,BaSO_(4)晶体由块状变为条状;样品在800~1 000°C时玻璃体中的硫含量基本保持不变,随着温度进一步升高硫含量迅速下降。

摘要： 高放蒸发器是高放废液处理的关键设备,目前国内高放废液处理主要采用自然循环蒸发器,国外则采用蒸发强度高,截面积大的釜式蒸发器。本文根据已运行的后处理厂高放蒸发系统运行反馈,结合国内外调研资料,确定了某高放废液处理设施的蒸发器选型及主要设计,其选型及设计思路可应用于今后国内各后处理厂高放废液处理设施。

摘要： 介绍了当前核废料玻璃固化技术的现状,并以焦耳加热陶瓷熔炉玻璃固化工艺为例,从工程应用和科研开发角度对玻璃固化关键技术进行分析,为相关工作提供了研究思路。

摘要： 为吸附后处理产生的高放废液玻璃固化过程中大量的放射性同位素^(90)Sr和^(137)Cs,采用溶剂热法合成阴离子型金属有机骨架[DMA]_(2)[Cd_(3)(FDC)_(4)]·2H_(2)O,并评价其对锶、铯离子的吸附能力。采用粉末X-射线衍射、傅里叶红外和热重等方法确认Cd-MOFs的结构。扫描电子显微镜结果显示,在吸附Cs和Sr元素后,Cd-MOFs形貌没有发生明显变化。同时荧光发射光谱证实,Cd-MOFs吸附铕离子后,能够很好敏化铕离子,使材料发射出红色荧光。对锶、铯离子吸附实验结果显示,对锶、铯离子在前50 min即可完成超过50%的吸附,对铯离子的最大吸附量为63.94 mg/g,对锶离子的最大吸附量为53.06 mg/g。通过吸附动力学研究发现,Cd-MOFs对Cs和Sr离子的吸附均符合准二级动力学模型,证明对Cs和Sr离子的速率决策步为化学吸附。推测水合离子半径、有机骨架螺旋链间螺距等因素均对吸附效果有影响。

摘要： 为实现高放废液中核素90 Sr的分离提取,采用十二烷基苯磺酸(DBS)对4′,4′(5″)-二(叔丁基环己基)-18-冠-6(DtBuCH18C6)进行了改性修饰,合成了新型大孔硅基冠醚吸附剂,并通过SEM、TG-DTA、FT-IR等方法对其进行了表征。结果表明:即使在7 mol/L硝酸环境下,吸附剂中DtBuCH18C6的泄漏量也小于2.03%,有较好的化学稳定性;DBS作为配阴离子促进了DtBuCH18C6与Sr(Ⅱ)的络合,在0.5 mol/L硝酸条件下Sr(Ⅱ)的分配系数提高了约10倍(355.02 cm^(3)/g),且在高酸条件下与硝酸离子呈现协同作用;吸附剂对Sr(Ⅱ)的选择吸附性强,吸附过程符合准二级动力学方程及Langmuir吸附模型,最大饱和吸附容量可达到42.13 mg/g。以1 mol/L硝酸作为洗脱剂,洗脱剂与吸附剂的比例设置为0.90 L/g,接触时间为5 h的条件下,约79%的Sr(Ⅱ)可从吸附剂中洗脱下来,说明吸附剂可重复利用。

摘要： 【美国能源部环境管理办公室网站2022年5月24日报道】美国萨凡纳河场区(SRS)国防废物处理设施(DWPF)于2022年5月暂停运行,启动玻璃固化工艺升级改造,目的是使用乙醇酸替代甲酸进行高放废液玻璃固化。预计这一升级工作将于2022年10月完成。使用甲酸进行废液玻璃固化会产生两种气体,即氢和氨;改用乙醇酸则不会产生气体,能够保障整个玻璃固化过程的化学稳定性。

摘要： 在铋盐存在下,溶液中的正磷酸与钼酸铵形成磷钼黄(磷钼杂多酸),磷钼黄经抗坏血酸还原后形成磷钼蓝,用分光光度计测定其吸光度从而获得样品中的磷含量,根据这一原理,实验室对磷钼蓝的最佳吸收波长、磷钼蓝的显色条件、显色稳定时间、干扰离子、精密度、重加回收率等进行了实验,确定50mL比色管中10μg磷加入10mol/L硝酸3.5mL(酸度为0.8 mol/L)、10lL硝酸铋4.0mL、10 g/L钼酸铵5.0mL、30g/L抗坏血酸一乙醇5.0mL的吸光度最大且稳定,且在40分钟显色稳定,同时硅(15 ug)、镍(140ug)、钡(20ug)、镁(20ug)、锶(20ug)、铈(40ug)、铁(200ug)、铀(40ug)、锰(50ug)不影响10ug磷的测定,并将该方法用于模拟高放废液中的磷含量测定试验中(实验结果见下表),由表可知该方法的重加回收率为98.82％～103.34％,相对标准偏差为2.6％,满足分析需求,可用于真实高放废液中磷含量的测量.

摘要： 高放废液中的239pu、240pu含量是退役源项调查的关键数据,其准确测定具有重要意义.钚的测量一般采用α能谱法或液体闪烁法,能谱法灵敏度高,但制样较为复杂.高分辨电感耦合等离子体质谱法制样简单,多元素同时测定,也是钚含量测定的可靠方法之一.本文应用高分辨电感耦合等离子体质谱法(HR-ICPMS),测定高放废液中的239pu、240pu含量.rn 239Pu、240Pu的同量异位素干扰为238UH+、238UH2+，由于高放废液样品中存在大量的铀，不可避免对钚测定产生影响。开展了HR-ICP-MS的238UH+、238UH2+产率实验，配制不同浓度铀标准溶液，用0.8M高纯硝酸定容后待测，获得238UH+及238UH2-L产率为：238UH+/238U=4.846x10-5，238UH2+/238U=2.990xl0-6。使用以上产率扣除238UH+、238UH2+干扰后，不同铀基体中的钚标准溶液测量值趋近，表明以上产率准确可靠。rn 配制含239Pu 0.01μg/L、0.1μg/L、1μg/L的标准溶液，对应含240Pu分别为0.5504ng/L、5.504ng/L、55.04ng/L。测量后分别得到239Pu、240Pu标准曲线。样品测量后采用铀氢离子产额数据扣除铀氢离子对239Pu和240Pu的同量异位素干扰，并将计数率数据代入标准曲线方程，计算得到高放废液样品中239Pu和240Pu质量浓度，并经转换可得到样品中239Pu和240Pu的活度浓度。

摘要： 乏燃料后处理过程产生的高放废液,具有放射性强、毒性大、含有长半衰期的核素、发热率高以及腐蚀性大的特殊危险性,因而高放废液贮存厂房在设计上必须满足高放废液长期安全贮存的特殊要求.典型的高放废液贮存设施工艺设计通常包括高放废液贮槽及废液输送系统、冷却水系统、搅拌系统、贮槽稀释空气及工艺排气处理系统、酸补充系统、取样分析等系统.本文详细讨论了高放废液贮存厂房工艺设计相关的若干问题,主要包括安全级物项的分级,高放废液输送方式、高放废液贮槽搅拌方式的选取,以期为国内的工程实践提供参考建议.

摘要： 高放废液具有很强放射性,对其进行的萃取分离操作需要在带屏蔽的房间内进行.本文介绍了典型热室和设备室布置形式,通过分析,初步确定了高放废液分离设施的厂房布置方案,并对其标准剖面进行了介绍.从热室布置形式、人流物流以及人员操作等方面,对布置方案进行深入分析后确定,热室与设备室采用高低位布置方式,离心萃取器的料液输送路径更加通畅,试剂管道布置更加符合工艺流程操作要求,热室后区与设备室上部检修区共用同一检修大厅,显著降低了空间占用量,更加便于人员操作.

摘要： 90Sr是高放废物中主要裂变产物之一,其半衰期长、释热量高、放射性强,十分有必要从高放废物中分离出来.近年来,双酰胺荚醚类萃取剂以其对镧系元素和锕系元素极高的亲和力,在高放废液分离中得到了大量的研究.本文研究了二甲基二辛基双酰胺荚醚(DMDODGA)-40％正辛醇/煤油溶剂萃取体系,从硝酸水溶液中萃取锶的行为.采用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)测量水相锶浓度,酸碱滴定法滴定水相酸度,主要研究了水相酸度、萃取剂浓度及温度等因素对锶萃取分配比(Dsr)的影响.

摘要： 高放废液(HLLW)中,发热核素铯的分离是核燃料循环领域研究的热点和急需攻克的难题之一,这对于HLLW的安全处理与处置具有重要意义.以间苯二酚和糠醛为碳源,氯化氢为催化剂,三嵌段共聚物为模板剂,六次甲基四胺为固化剂,通过反向微乳液分散法和溶剂挥发诱导自组装法制备毫米级大孔-介孔碳球.采用SEM、N2-BET和压汞法等表征碳球的微观形貌、孔结构和比表面积等优点已成为最有前景的吸附分离基体材料之一.

摘要： 随着我国核电事业的蓬勃发展,动力堆乏燃料后处理后产生的高放废物的安全处理和处置问题日益突现.通常采用硼硅酸盐玻璃基材固化高放废液,由于动力堆乏燃料后处理产生的高放废液中含有较多金属氧化物,硼硅酸盐玻璃对其的包容能力有待研究.本文研究了硼硅酸盐玻璃基材分别包容模拟动力堆乏燃料后处理产生高放废液(占总质量的10％,20％,30％和40％)的条件下,玻璃体结构的变化.X射线衍射分析结果显示,废物包容量在30％和40％的情况下,出现类尖晶石衍射峰.同时,Raman分析结果显示,废物包容量的增加明显增加玻璃结构中Q2和Q3'的比例,废物包容量的增加促进玻璃结构的聚合度.

摘要： 对国内外高放废液玻璃固化体溶解浸出试验现状进行了调研、分析与汇总,为我国高放玻璃固化体在地质处置过程中由于地下水的侵蚀而导致玻璃体溶解的溶解机理及核素迁移计算提供研究参考.

摘要： 从先进的核燃料循环角度来看,乏燃料后处理过程应该是一个实现资源最大化与核废物最小化的过程.乏燃料后处理回收铀、钚资源之后,排放出来的高放废液中含有超铀元素以及裂片元素,乏燃料中99％以上的放射性都在高放废液中.一方面,高放废液中的超铀元素寿命长、毒性大,其对环境的潜在危害将持续万年以上,需要进行最小化处理处置.另一方面,高放废液是一些具有重要军民两用价值放射性同位素的唯一来源,可以资源化利用.我国在高放废液分离研究方面已有几十年的历史,具有良好的技术积累,这些为高放核废物的最小化与资源化打下良好的基础.

摘要： 锝是核反应堆中裂变产额较高的长寿命核素之一,在地质处置中具有环境寿命长、迁移性较强等特点.在乏燃料后处理流程中,绝大部分的锝流向高、中放射性废液.含锝废液放射性活度高、组份复杂，对分离材料的耐辐照性能、分离选择性、高效性及经济性等方面提出了新的要求。本文基于硅胶具有良好的化学和耐辐照稳定性、热稳定性和强的机械性等特点，以多孔硅胶为基体，采用γ-辐射接枝技术进行表面功能化修饰，考察了硅胶表面结构、烷基化单体、γ-辐射辐照剂量及功能单体等条件对硅基表面接枝率的影响规律，并通过热重分析、傅里叶变换红外光谱分析及X射线光电子能谱分析等手段进行表征。

摘要： 本发明涉及核工业技术领域，揭露了一种电感耦合等离子体光谱仪及高放射性废液测量系统；通过对样品溶液方面和雾化室方面进行数据采集并联立计算，可以对雾化室的洁净状态进行整体分析和评估，可以判断雾化室是否需要进行清洗，以便及时消除雾化室的异常运行，从历史的样本溶液的使用情况来进行分析，及时对雾化室的洁净状态进行预警和提示；有效提高了雾化室的清洁效率，提高了样品溶液在雾化室中的雾化效果，可以实现提高电感耦合等离子体光谱仪的运行效果的目的；本发明可以解决现有方案中雾化室的清洁不及时，影响到样品溶液在雾化室中的雾化效果，进而导致电感耦合等离子体光谱仪运行的整体效果不佳的问题。

摘要： 本发明公开了一种高硫高钠高放废液玻璃陶瓷固化体的制备方法，其特征是：在高硫高钠高放废液中加入Ba(NO3)2溶液，使SO42‒和Ba2+的摩尔比例为1:1～1.5，得到含重晶石的高硫高钠高放废液；取原料SiO2、B2O3、Na2O、CaO、Al2O3、MgO、TiO2、以及含重晶石的高硫高钠高放废液；将原料混合后置于炉中在温度800～850°C煅烧1～2 h，再经1000～1150°C熔融2～3 h，然后在450～500°C退火1～2 h后自然冷却至室温，即制得高硫高钠高放废液玻璃陶瓷固化体。本发明熔融温度低，制得的玻璃陶瓷固化体对高硫高钠高放废液包容量高，化学稳定性好，实用性强。

摘要： 本发明公开了一种模拟核燃料后处理腐蚀性高放废液的料液及进行腐蚀试验的方法，料液配方包括：硝酸20～200g/L；矾盐，其中矾的含量为0.001～30g/L；铈盐，其中铈的含量为0.1～70g/L；钌盐，其中钌的含量为0.1～50g/L；三氧化铬1～60g/L。本发明提供的模拟核燃料后处理腐蚀性高放废液的料液配方，采用非放射性离子代替放射性离子，使模拟料液的腐蚀性最大程度上接近后处理环境中的高放废液，避免了放射性元素对人体的危害，并且试验原材料来源广泛，配制容易，价格低廉，对蒸发器设备材料的耐蚀性验证提供了试验基础。

摘要： 本发明公开了一种高燃耗高放废液的处理方法，包括：浓缩脱硝段，将高燃耗高放废液浓缩2～4倍，得到酸度为0.8～1.3mol/L、流量为1的浓缩料液；氧化段，在浓缩料液中加入流量为0.1的镎氧化剂以将浓缩料液中的五价镎Np氧化为六价Np，得到预处理料液；萃取段，在预处理料液中加入流量为0.8～1.6的萃取剂进行多级萃取，以将预处理料液中的铀元素、锕系元素和裂变元素萃入到萃取有机相中，其中萃取剂包括三烷基氧膦混合物；洗涤段，用流量为0.1～0.3的洗涤液对萃取有机相进行多级洗涤以得到洗涤有机相，其中洗涤液包括浓度为1～1.5mol/L的硝酸溶液；反萃段，在洗涤有机相中依次加入流量为0.8～1.6的锕系元素反萃剂、铀元素反萃剂以及裂变元素反萃剂以顺序进行多级反萃。

摘要： 本发明提供了一种降低高放废液中锆离子浓度的方法及高放废液的处理方法，包括：将沉淀剂与含有锆离子的高放废液混合，进行沉淀反应；其中，所述沉淀剂包括钼酸和含有钼酸根离子的盐中的一种或多种。通过将沉淀剂与含有锆离子的高放废液混合进行沉淀反应，以去除高放废液中的锆离子，并且沉淀剂包括钼酸和/或含有钼酸根离子的盐；该方法操作简单、易于实施且安全性高，仅通过加入沉淀剂并加热就可以有效去除高放废液中的锆离子，使得高放废液中锆离子浓度降低至10mg/kg以下，避免采用TRPO流程萃取高放废液出现三相问题。

摘要： 本发明公开了一种基于高功率激光的高放废液玻璃固化方法，本发明采用微波加热煅烧高放废液，实现更高的加热效率和能量利用率，同时更易进行温度的控制。采用激光加热实现玻璃的熔融和澄清，使玻璃的温度更易控制，减少能量的传输损耗，实现更高的能量利用率。玻璃固化过程中不需要进行熔融玻璃的转移，使得玻璃形成剂的选择更为广泛，可以利用具有更大废物包容率的玻璃形成剂，实现更高的废物包容率。一次性使用的熔融罐体，可靠性好，扩大了可固化废液的范围，同时避免粘度、电导、结晶和贵金属沉积等问题。摒弃传统的熔炉加热方式，极大的简化设备退役难度、降低退役成本。

摘要： 本发明属于放射性废液处理技术领域，具体涉及一种高放废液蒸发脱硝工艺方法。根据源项酸度，确定初步浓缩量，控制蒸发器内酸度在最佳脱硝酸度内。当蒸发器初步浓缩量确定后，控制蒸发器蒸发浓缩至预定量，缓慢调节蒸发器蒸汽供给调节阀，控制蒸发器内液位及温度至最佳脱硝范围内。向蒸发器加入少量甲酸，根据蒸发器运行参数判断诱导反应是否完成。诱导反应完成后，根据计算量调节甲酸供给流量，控制蒸发器蒸汽供给、液位、温度，控制蒸发—脱硝反应稳定运行。本发明研究废液温度、酸度对脱硝反应的影响，确定合适的甲酸加入量以及方法，确保高放废液蒸发脱硝时系统安全稳定运行。

摘要： 本发明公开了一种基于高功率激光的高放废液玻璃固化方法，本发明采用微波加热煅烧高放废液，实现更高的加热效率和能量利用率，同时更易进行温度的控制。采用激光加热实现玻璃的熔融和澄清，使玻璃的温度更易控制，减少能量的传输损耗，实现更高的能量利用率。玻璃固化过程中不需要进行熔融玻璃的转移，使得玻璃形成剂的选择更为广泛，可以利用具有更大废物包容率的玻璃形成剂，实现更高的废物包容率。一次性使用的熔融罐体，可靠性好，扩大了可固化废液的范围，同时避免粘度、电导、结晶和贵金属沉积等问题。摒弃传统的熔炉加热方式，极大的简化设备退役难度、降低退役成本。

摘要： 本实用新型公开了一种高放废液贮罐沉积物取样装置，包括取样连接杆和取样头，所述取样连接杆的一端与所述取样头固定连接，所述取样头由夹持装置和密封装置构成，所述夹持装置位于所述密封装置内，所述密封装置与所述取样连接杆连接，所述夹持装置内夹持取样小球。与现有技术相比，本实用新型能够远距离控制气缸，实现对高放射性废液贮罐内采集沉积物样品；采用不锈钢材质便于采样装置的清洗去污；密封碗与取样球结构与沉积物的物化性质便于废液顺利排出又防止沉积物的流失。经过多次实际应用，本实用新型结构简单、操作方便、降低人员受照，具有推广应用的价值。

摘要： 本实用新型公开了一种移动式自动高放废液提取灌装倒出装置，包括高放废液转存系统、真空系统、清洗系统、控制系统和移动装置，真空系统的抽气端与高放废液转存系统的排气端连接，清洗系统的清洗液排出端分别与高放废液存储槽和高放废液转存系统连接，高放废液转存系统的排液端与高放废液屏蔽存储容器连接，高放废液转存系统、真空系统和清洗系统与控制系统电性连接，高放废液转存系统、真空系统、清洗系统和控制系统均设置于移动装置上。与现有技术相比，本实用新型通过自动高放废液提取灌装倒出一体化设计，使得整个装置具有了更高的灵活性、操作便捷性，更好的适应现场工况的特点，更好的满足实际应用需求，具有推广应用的价值。