铀酰离子

摘要： 铀的开采、精炼和乏燃料的再处理大多是在酸性和高水比的环境中进行的。因此,在此环境下设计具有选择性、灵敏度、大斯托克斯位移的铀酰离子荧光传感器显得非常重要。所以在本研究中设计并制备了一种具有大的斯托克斯位移(183 nm)的类黄酮基荧光传感器6-溴-4-羟基-2-苯基黄酮(以下简称为BHF)。研究了其对铀酰的荧光性能,其结果表明:在CH_(3)CN-H_(2)O(体积比1∶4,pH值=5)溶剂体系中,用350 nm光激发BHF溶液,其在533 nm处出现强的荧光发射峰,而加入UO_(2)^(2+)后,533 nm处的荧光淬灭,并且在常见的金属离子(Pb^(2+),Hg^(2+),Cd^(2+),Al^(3+),Cr^(3+),Fe^(3+),Co^(2+),Cu^(2+),Th^(3+),La^(3+)等)存在下对检测铀酰离子具有很高的选择性和抗干扰性。同时,研究了不同pH值和H_(2)O比例下对BHF检测UO_(2)^(2+)的影响,建立了在高水比例和酸性体系中BHF对UO_(2)^(2+)的检测方法,其线性响应范围是0~10μmol/L,检测限22.447μmol/L。此外,通过密度泛函理论(DFT)计算、核磁氢谱滴定、红外光谱和高分辨率质谱证明了BHF与UO_(2)^(2+)的配位方式,提出了荧光淬灭机理。

摘要： 以聚乙烯(PE)无纺布为基材,通过电子束预辐射接枝甲基丙烯酸缩水甘油酯,然后依次与乙二胺、马来酸酐反应,再经过偶氮二异丁腈引发丙烯腈聚合,最后经过偕胺肟化成功地制备了一种新型偕胺肟基PE无纺布吸附材料(PE-g-AO).通过全反射红外光谱仪、X射线光电子能谱仪和扫描电子显微镜对PE无纺布改性前后的化学结构和微观形貌进行了表征.结果表明:PE-g-AO无纺布对模拟含氟含铀溶液中铀酰离子的吸附容量为71.92 mg/g(铀初始浓度:20 mg/L;NaF:2.0 g/L;吸附剂:0.2 g/L;吸附时间:216 h);当吸附剂用量为1.0 g/L时,溶液中的铀酰离子基本被全部吸附,残留浓度为0.04 mg/L,达到国家排放标准;该吸附材料在UO22+、Ca2+、Mg2+、K+、Na+多离子溶液中对UO22+离子具有较好的铀吸附选择性.

摘要： 以硝酸镁(Mg(NO3)2·6H2O)和硝酸铝(Al(NO3)3·9H2O)为原料、尿素(CO(NH2)2)为沉淀剂,利用超重力法制备了粒径分布均匀、高分散的片状微细镁铝水滑石.通过扫描电镜、X射线衍射仪及激光粒度分布仪对样品进行了分析表征,比较了传统水热合成法与超重力法制备镁铝水滑石的形貌和粒径分布,分析了镁铝水滑石微细颗粒间形成团聚的机理,考察了异丁醇共沸蒸馏干燥工艺对产品分散性的影响,并研究了制备的镁铝水滑石(Mg-Al-LDHs)对铀酰离子(UO22+)的吸附性能.结果表明,利用超重力法制备的微细Mg-Al-LDHs粒径分布均匀,为六方片状,粒径在1～2.5μm之间;使用非均相共沸蒸馏方法进行干燥,可有效防止Mg-Al-LDHs粉体团聚.在吸附时间120 min、UO22+初始浓度35 mg/L、吸附剂投加量0.01 g(废水体积30 mL)、pH=6、吸附温度50°C条件下,Mg-Al-LDHs对UO22+的饱和吸附量为118.57 mg/g.表明Mg-Al-LDHs对UO22+具有良好的吸附性能,是处理含铀废水的一种潜在吸附剂.

摘要： 将氧化钼量子点(Molybdenum oxide quantum dots,MoOx QDs)作为一种新型的铀酰离子荧光指示剂,利用铀酰离子与其表面氧原子相互作用可引起MoOx QDs荧光猝灭的原理,成功地构建了环境水样中铀酰离子的高灵敏度分析方法.在最佳实验条件下,当铀酰离子在0.13～16.64 pmol/L时,铀酰离子浓度与荧光强度呈现良好的线性关系,线性相关系数R为0.991,检出限为0.09 p.mol/L(3σ/k).常见金属离子对铀酰离子的检测无干扰,对自来水和湖水的加标回收率分别为99.7％和100.6％,相对标准偏差小于5％,表明该方法具有选择性好、准确性高的优点,有望应用于环境水样中铀酰离子的检测.

摘要： 放射性含铀废水会带来环境污染风险,合理有效处理含铀废水十分必要.本研究通过吸附实验探究偕胺肟聚丙烯腈(AO-PAN)对U(Ⅵ)的吸附特性,系统研究吸附温度、初始浓度、吸附时间对AO-PAN吸附U(Ⅵ)的影响.结果表明,随着吸附温度升高,AO-PAN对U(Ⅵ)的吸附量逐渐增加,在343 K温度时吸附量达201.6 mg/g.不同温度条件下随着吸附时间增加,AO-PAN对U(Ⅵ)的吸附量逐渐升高,吸附初始时吸附速率较快,随着吸附逐渐进行吸附曲线逐渐趋于平缓,最终达到吸附平衡.AO-PAN对铀的吸附量随溶液中初始浓度的增加而升高,温度为303 K,溶液中初始铀浓度为500 mg/L时,AO-PAN对U(Ⅵ)的吸附量达305.8 mg/g.此外,AO-PAN对铀酰离子的吸附符合朗格缪尔(Langmuir)模型,吸附热力学分析表明AO-PAN对铀酰离子的吸附是吸热和自发过程,吸附动力学分析表明AO-PAN对铀酰离子的吸附行为遵循准二级动力学模型,吸附速率控制机理分析表明AO-PAN对U(Ⅵ)的吸附初始受颗粒内扩散过程控制,随着吸附不断进行吸附过程逐渐由颗粒内扩散控制变为液膜扩散过程控制.吸附实验结果表明,AO-PAN是一种优良的吸附剂,可以用于吸附废水中U(Ⅵ),吸附过程的模型方程可以用于AO-PAN对U(Ⅵ)吸附过程的分析和计算.

摘要： 采用辐射接枝法将甲基丙烯酸缩水甘油酯(GMA)接枝于尼龙66(PA66)纤维表面以引入环氧基团,利用N-乙酰-L-半胱氨酸(NAC)与环氧基团进行开环反应,制备出氨基酸改性的PA66纤维吸附材料.利用红外光谱、热重分析、X射线光电子能谱、扫描电镜对改性前后PA66纤维化学结构、表面形貌进行表征.考察了含铀水溶液的初始pH值、初始铀浓度和吸附时间对PA66纤维吸附材料的铀吸附容量影响规律.研究表明,当溶液初始pH为8时,铀吸附效果最佳;吸附时间为100 min时达到饱和吸附;吸附材料对铀的吸附符合准二级动力学模型和Langmuir等温吸附模型,吸附容量可达75.53 mg/g(铀初始质量浓度为25 mg/L).此外纤维吸附材料在含铀等多种金属离子水溶液中具有良好的铀吸附选择性.

摘要： 从放射废液中回收铀对环境安全和核工业中铀的持续供应具有重要战略意义.然而由于放射废液的强酸性、强辐射性和存在大量共存离子,因而从强酸、强辐射废液中选择性地吸附铀依然存在巨大挑战.本研究中,我们合成了一种新型膦酸酯修饰的离子印迹介孔硅吸附剂用于模拟放射废液中铀的高效吸附.铀酰离子作为模板离子,二甲基膦酰乙基三乙氧基硅烷作为功能配体,共缩合法成功合成离子印迹吸附剂.研究了吸附剂用量、溶液酸度、竞争离子、接触时间、初始浓度和辐照稳定性等对铀吸附的影响.吸附动力学和吸附等温线实验显示吸附过程较符合二级动力学和朗格缪尔吸附模型，在298.15 K和1 mol/L硝酸条件下吸附可以在50 min内达到平衡，最大吸附容量为80 mg/g。与非印迹材料和其他吸附材料相比，印迹材料对铀的吸附具有更快的吸附动力学和更高的选择性；与其他印迹材料相比，具有耐强酸的优点。此外，印迹材料在空气和1 mol/L硝酸中接受500 kGyγ射线辐照后，材料结构和吸附容量均未发生改变，材料经历5次吸附．脱附循环后，吸附性能没有明显降低，说明印迹材料还具有出色的耐辐照性能和良好的可重复使用性。这一工作对高硝酸浓度和强辐射介质中铀的高效吸附提供了一个新的方法。

摘要： 由于放射性废液含有高浓度铀,因此从中提取和再循环利用铀具有重要意义.然而,高酸度和强放射性是从放射性废液中回收铀的重大挑战.共轭微孔聚合物由于优异的化学稳定性、抗辐照性能以及独特的多孔结构而成为在吸附和分离领域具有重要应用前景的材料.本研究中,合成了一种新型膦酸酯修饰的共轭微孔聚合物(CMP-EP)用于模拟放射性废液中铀的吸附.选择芳族芴基和苯基作为骨架的构建单位,将与铀酰离子具有亲和力的乙基膦酸酯作为螯合配体接枝在芴基单元上.构建单元通过Suzuki偶联反应连接,形成三维共轭微孔聚合物.通过固态核磁，X射线光电子能谱，透射电子显微镜和CO2吸附-解吸等温线等表征化学结构和孔隙度。在6 M HNO3溶液模拟的放射性废液吸附过程中，CMP-EP对铀酰离子具有优异的选择性，吸附容量高达73 mg U/g，并且在碱性洗脱剂洗脱后仍具有良好的可重复使用性。使用500 kGy的γ射线照射后，CMP-EP的结构，对铀的吸附容量和选择性均没有明显变化。结果表明，CMP-EP可作为一种有实际应用前景的吸附剂用于放射性废液中铀的提取。本研究为强酸、强辐射环境水溶液中铀酰离子的提取提供了一个新的思路。

摘要： 铀酰离子的配位化学和形态分布与核燃料循环及相关废物处理处置密切相关,也是是预测和控制铀在环境中吸附和迁移行为的基础.本文介绍应用吸收光谱、荧光光谱、拉曼光谱法测定铀酰离子水溶液中配合物热力学参数,推测配合物的结构特点,分析光谱能级信息及相互之间的关联.rn 铀酰离子的吸收光谱和荧光光谱已经被广泛地应用于相关的配位化学研究。由于铀酰离子[O=U=O]2+具有中心对称的线性结构，它的拉曼光谱活性的对称伸缩振动频率对其赤道面内的配体非常敏感，因此拉曼光谱也可能是研究溶液中铀酰离子配位化学的有效手段。另外，铀酰离子的拉曼光谱起源于与吸收光谱和荧光光谱能级相关的分子振动，将拉曼光谱与吸收光谱和荧光光谱关联有助于光谱能级的确认。以铀酰离子-氟离子体系为例，通过光谱滴定法（分别采用吸收光谱、荧光光谱、拉曼光谱）发现确认了五个逐级配合物：UO2F+，UO2F2(aq)，UO/F3-，UO2F42-，和UO2F53-的存在，并计算了前四个配合物的稳定常数，解析了它们各自的标准摩尔吸收光谱、荧光光谱、拉曼光谱，关联了光谱能级，为以后的实验研究和理论计算提供了基础数据和结构模型。

摘要： 随着核工业的发展,在核燃料循环前段、乏燃料后处理、军工核设施退役等过程中会产生大量的含铀放射性废液.而未经有效处理的含铀废水会给环境和人类健康带来危害,其危害主要来自辐射和化学毒性.因此,妥善地处理和处置大量含铀放射性废液是十分迫切和重要的.目前对铀的分离富集方法较多,主要包括溶剂萃取法、化学沉淀法、离子交换法、液膜富集法和吸附法等.其中,吸附法因具有成本低廉、工艺简单和适用性广等优点而被广泛使用,具有偕胺肟官能团的吸附材料因对铀等核素具有良好的吸附能力而成为研究热点.rn 本文采用均相法制备偕胺肟基聚丙烯腈吸附材料，考察了不同的偕胺肟化反应时间、反应温度及pH值等条件制备的吸附材料官能团的变化及对铀的吸附性能。实验中使用傅立叶变换红外光谱(FT-IR)对制备的材料进行表征，并使用电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-AES)测定吸附前后溶液中铀的含量。rn 结果发现，常温(25°C)条件下随着偕胺肟化反应时间的增加，所制备的吸附材料对铀酰离子的吸附能力先增后降，反应时间3天所制备的吸附材料性能最优；高温(90°C)下制备的吸附材料对铀酰离子的吸附能力随着偕胺肟化反应时间的增加而增加，在偕胺肟化反应时间达六天时最大，之后所制备的吸附材料的吸附性能基本保持不变。与此同时，研究发现常温下制得的吸附材料对铀酰离子的吸附能力明显优于高温下制备的吸附材料，相同条件下前者对铀酰离子的吸附容量可达到100mg/g以上，是后者的2倍。而高温条件下制得的吸附材料则有更稳定的物理化学性质，在强酸强碱时不会发生明显的形态变化。

摘要： 通过对两种不同浓度铀酰离子pH滴定曲线实验研究,并通过pH滴定曲线分析推断了铀酸离子在不同水解阶段可能存在的水解产物形式，初步探讨了铀酰离子在水解单核物区、低/中聚合物区、高聚合物和胶体区、沉淀区可能存在的形态,为研究铀酰离子水解聚合形态转化机理提供了一种新思路;通过对不同pH下铀酰离子的紫外可见吸收光谱分析,其吸收光谱的峰形在各个峰位变化不大,未发现有新的特征吸收峰,这与早期学者所得出的结论一致.

摘要： 随着铀矿石开发和核废物的处理技术的发展,铀盐的循环和可持续性发展逐渐引起社会关注.在酸性氧化环境下,铀酰离子(UO22-)是铀的最稳定形态,而吸附则被认为是从水溶液中提取铀酰的最主要方法.其中,影响铀酰吸附的因素较多,例如pH值、腐殖酸等.据报道,核裂变产物、矿物开采或铀矿床中铀酰离子往往伴随重金属(Cd、Cu、Hg、Pb、Zn和As)释放到环境中.此外,天然水和海水中也含有低浓度的金属阳离子(Sr2+、Co2+、Cr3+、Cd2+、Zn2+、Ni2+)与铀酰离子.研究表明,共存重金属阳离子与铀酰之间会发生竞争吸附反应,基于铀超标会破坏水体酸碱平衡,污染土壤和危害人体健康.因此,迫切需要研究环境中重金属和铀酰的竞争吸附机制.

摘要： 传统化石燃料的枯竭和温室效应的增强,核能作为一种清洁新能源受到了广泛的重视.随着核工业的快速发展,天然铀的需求日渐增加,从而推动了全球铀矿冶的快速发展与进步.但随着铀矿开采和生产需求量的增加,大量的铀尾矿、尾渣等废物也随之增加.膨润土作为一种万能土，其主要矿物组成为蒙脱石。而蒙脱石独特的层状晶体结构使其具有较大的比表面积和阳离子交换容量，从而使其对放射性核素具有良好的吸附和固化特性。本实验选用静态吸附法，研究了吸附时间、初始浓度、溶液pH值，吸附温度等试验条件不同时，对膨润土吸附放射性核素238U的影响并探讨膨润土的吸附机理。

摘要： 首次采用常压微等离子体辅助的方法快速制备荧光碳点.此碳点可以用来检测溶液中的铀酰离子,具有较低的检测灵敏度和很好的离子选择性.

摘要： 本文采用1,1-二苯基乙烯存在下的可控自由基聚合技术制备的环氧基磁性聚合物微球为基体,经表面功能化处理制备了一种偕胺肟基功能化的磁性聚合物微球吸附剂,以吸附水溶液中的铀酰离子.采用X射线衍射(XRD)和透射电子显微镜(TEM)等手段对磁性吸附剂材料进行了表征,研究了投加量、pH等因素对铀吸附效果的影响.分别用吸附动力学、吸附等温模型和吸附热力学对吸附过程进行了分析.结果表明:偕胺肟基功能化磁性聚合物微球吸附剂对铀的最大吸附容量为200.5mg g-1,对铀的选择性可达59％.吸附过程符合准二级动力学模型和Langmuir吸附等温模型,铀的吸附是一个自发的吸热过程.

摘要： 基于"无孔基质"和"协同配位"新策略制备的超支化纳米金刚石可以有效地避免多孔材料由于空穴或孔道的存在而引入的物理吸附(主要靠范德华力,无选择性)和粒内扩散,提高吸附剂对目标离子的选择性和吸附速率.此外,超支化的肟基功能组分可以轻易地实现多个功能团与铀酰离子的协同配位,进一步增强吸附剂对铀酰离子的选择性和亲和力.吸附结果表明这种新策略赋予了超支化的纳米金刚石以下优秀性质:1)超高的铀酰离子选择性,在实验模拟的含有11种竞争阳离子的低酸度(pH＜4.5)废水中,吸附剂对铀酰离子的选择性均在80％以上,尤其是当pH=4.5时,吸附剂对铀酰离子的选择性可达到91％,比目前已报到的其它类型吸附剂高了约20％;2)超快的吸附速率,吸附平衡时间＜30s;3)超高的分配系数(K≈3.0×106)以及可观的吸附容量(212mg/g).这些优秀的性质使其有望成为一种具有潜力的铀选择性分离材料.本研究所提出的"无孔基质"和"协同配位"策略也可为其它离子选择性分离材料的设计和制备提供可供借鉴的参考资料.

摘要： 本发明涉及一种用于在至少一个通道的内部容积中制备其上固定化有铀酰阳离子的整体载体的方法。根据本发明，这种方法包括：(a)活化通道的内表面；(b)将聚合溶液引入通道的内部容积中，该聚合溶液包括：‑包括磷酸基团的单体，‑至少一种交联剂，‑几种溶剂，和‑自由基聚合引发剂；(c)使聚合溶液聚合；(d)漂洗在步骤(c)中获得的整体载体；以及(e)使先前漂洗的整体载体与包括铀酰阳离子的溶液接触。本发明还涉及一种用于借助通过由上述方法制备的整体载体捕获选择性结合铀的蛋白质的方法，并且涉及一种用于用该捕获方法回收选择性结合铀的蛋白质的方法。

摘要： 本发明提供一种提高吸附材料对铀酰离子吸附效率的方法以及一种金属离子负载型吸附材料。该方法包括如下步骤：S1，将含有铀酰离子吸附功能基团的高分子材料与金属离子溶液混合，得到一种金属离子负载型吸附材料；以及S2，将所述金属离子负载型吸附材料与含铀酰离子的溶液混合，所述铀酰离子可被高效吸附到所述金属离子负载型吸附材料中；其中，所述步骤S1所获得的金属离子负载型吸附材料中金属离子的负载量为0.2‑1.2mg/g。根据本发明所制备的金属离子负载型吸附材料，既对细菌和真菌具有良好的杀菌效果，因此具有优良的抗污染能力，又具有提高的铀酰离子吸附效率。

摘要： 本发明公开了一种利用超临界CO2反萃技术从离子液体体系中反萃铀酰离子的方法。该方法是以超临界CO2作为稀释剂，以三烷基氧膦的乙腈溶液作为夹带剂，从辛基苯基-N，N-二异丁基胺甲酰基甲基氧膦/离子液体-UO22+体系中反萃得到铀酰离子。其反萃效率可达99％以上。超临界CO2在反萃过程中作为稀释剂，能够最大程度的减少反萃过程中离子液体的流失，避免对离子液体的污染，提高反萃效率。反萃过程所需温度、压力均较低，萃取时间短，夹带剂加入量少，萃取方式简单易行，反萃效率高。

摘要： 本发明公开了一种从含锆离子和/或镧系离子的水相中萃取分离铀酰离子的方法。该方法以疏水性离子液体作为稀释剂、辛基苯基-N，N-二异丁基胺甲酰基甲基氧膦(CMPO)为萃取剂，从含锆离子和/或镧系离子的水相中将铀酰离子高效地萃取分离出来，而锆离子、镧系离子则不被萃取或萃取效率较小。该方法适用的水相酸度范围大，从中性条件到4mol/L HNO

摘要： 本发明所提供的一种基于羧基功能离子液的铀酰离子分离方法，本发明将具有较高耐酸性的含磷类萃取剂与稳定性优异的羧基功能离子液体结合起来，通过室温的萃取条件，可快速将水溶液中UO22+分离。本发明基于羧基功能离子液体实现UO22+的快速分离富集较高浓度，可用于UO22+的工业萃取分离，同时可用于乏燃料后处理中UO22+的分离流程，是一种快速、便捷、高效分离UO22+的方法，对铀的充分回收与利用具有重要意义。

摘要： 本发明提供一种提高吸附材料对铀酰离子吸附效率的方法以及一种金属离子负载型吸附材料。该方法包括如下步骤：S1，将含有铀酰离子吸附功能基团的高分子材料与金属离子溶液混合，得到一种金属离子负载型吸附材料；以及S2，将所述金属离子负载型吸附材料与含铀酰离子的溶液混合，所述铀酰离子可被高效吸附到所述金属离子负载型吸附材料中；其中，所述步骤S1所获得的金属离子负载型吸附材料中金属离子的负载量为0.2‑1.2mg/g。根据本发明所制备的金属离子负载型吸附材料，既对细菌和真菌具有良好的杀菌效果，因此具有优良的抗污染能力，又具有提高的铀酰离子吸附效率。

摘要： 本发明公开了一种利用超临界CO2反萃技术从离子液体体系中反萃铀酰离子的方法。该方法是以超临界CO2作为稀释剂，以三烷基氧膦的乙腈溶液作为夹带剂，从辛基苯基-N，N-二异丁基胺甲酰基甲基氧膦/离子液体-UO22+体系中反萃得到铀酰离子。其反萃效率可达99％以上。超临界CO2在反萃过程中作为稀释剂，能够最大程度的减少反萃过程中离子液体的流失，避免对离子液体的污染，提高反萃效率。反萃过程所需温度、压力均较低，萃取时间短，夹带剂加入量少，萃取方式简单易行，反萃效率高。

摘要： 本发明公开了一种用于水中铀酰离子检测的发光钙缺陷羟基磷灰石复合材料及其制备方法，该制备方法包括以步骤：(1)在持续磁力搅拌条件下，将含Ca2+与Tb3+的溶液加入琼脂溶液中，待其混合均匀后，再加入含PO43‑的溶液，使Tb+Ca与P的摩尔比为1.3～1.5，再调节pH值为9～11，得混合溶液；(2)将混合溶液经磁力搅拌后，再离心分离得沉淀物质，接着将沉淀物质烘干，即得。本发明的合成方法环保、经济、不需要有毒试剂，该材料对UO22+具有明显的淬灭效应，能高选择性和高灵敏度地检测水中UO22+。

摘要： 本发明公开了一种基于玉米多肽增敏姜黄素荧光的铀酰离子原位监测探针的制备方法及应用，包括：配制玉米蛋白乙醇溶液，在玉米蛋白乙醇溶液中加入NaOH，搅拌反应，用HCl溶液调溶液pH，然后加入透析袋中透析，将透析袋加入聚乙二醇溶液中进行浓缩，然后将透析袋中的溶液烘干，得到玉米多肽；配制玉米多肽水溶液；在避光条件下，将姜黄素乙醇溶液加入玉米多肽水溶液中，搅拌混合，得到姜黄素/玉米多肽荧光探针。本发明能快速的检测水样中铀酰离子浓度；本发明制备过程简单、成本低、绿色环保；获得的荧光探针对溶液中的铀酰离子具有高效和专一性的识别能力，可广泛用于放射性核工业废水、海洋、湖泊以及生活用水等的水质检测。

摘要： 本发明公开了一种具有分级纳米结构的纤维制备方法及其在铀酰离子吸附方法中的应用，通过静电纺丝将高分子制备成纳米纤维毡；再用接枝聚合将功能单体接枝在高分子纳米纤维主链上；最后通过偕胺肟化功能改性，将材料中的功能单体转化为偕胺肟基，得到具有分级纳米结构的偕胺肟基高分子静电纺纳米纤维毡。本发明方法简单，成本低廉，工艺可控，且制备的材料具有分级纳米结构，大比表面积和高孔隙率的优点。直径尺寸在纳米的纤维吸附时可以暴露更多的吸附位点，并且本发明通过接枝降低了高分子链之间的自由体积，使其形成致密的三维网络结构，在吸附时充分发挥了空间协同的作用，提高偕胺肟基与铀的亲和力，实现了材料的高官能团利用率和吸附容量。