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【2h】

Reversible ON–OFF switching of single-molecule-magnetism associated with single-crystal-to-single-crystal structural transformation of a decanuclear dysprosium phosphonate

机译：与单核膦酸can的单晶至单晶结构转变相关的单分子磁性的可逆ON-OFF转换

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{Dy5(EDDC)2(μ3-AcO)2(μ5-C15H11PO3)(μ4-C15H11PO3)(μ2-AcO)2(AcO)2(H2O)(CH3OH)2}2(μ4-C2O4)·xH2O (>I), where H2EDDC is N′,N′′,E,N′,N′′,E-N′,N′′-(ethane-1,2-diylidene)dipyrazine-2-carbohydrazide and C15H11PO3H2 is 9-anthrylmethylphosphonic acid, is found to undergo two consecutive single-crystal-to-single-crystal transformations. The first is under UV irradiation (λ = 365 nm for 3 d in air) to {Dy5(EDDC)2(μ3-AcO)2(μ5-C15H11PO3)2(μ2-AcO)2(AcO)2(H2O)3}2(μ4-C2O4)·xH2O (>I-UV) where the two CH3OH are replaced by two H2O and the second by annealing under N2 at 100 °C on a diffractometer or under Ar in a glovebox to {Dy5(EDDC)2(μ3-AcO)2(μ5-C15H11PO3)2(μ2-AcO)4(H2O)}2(μ4-C2O4) (>I-A-N2 or >I-A-Ar) where it has lost two H2O molecules. The second transformation is reversible by exposure to air at room temperature (>I-A-N2-cool). While the overall structures are the same (retaining the space group P21/c), there is a considerable expansion of the unit cell from >I (8171 Å3) to >I-UV (8609 Å3) and >I-A-N2 (8610 Å3) and the coordinations of the Dy atoms undergo major reconstructions. This is associated with switching the single-molecule-magnetism (SMM) from OFF for >I to ON for >I-UV and to OFF again for >I-A-Ar in air. Such a switching mechanism associated with the retention of crystallinity is unique in the chemistry of dysprosium. The structure of the molecule is formed from two symmetry related pentamers joined by an oxalate. A related compound containing two isolated neutral pentamers {Dy5(EDDC)2(μ3-AcO)2(μ5-C15H11PO3)2(μ2-AcO)3(AcO)2(H2O)2}{Dy5(EDDC)2(μ3-AcO)2(μ5-C15H11PO3)(μ4-C15H11PO3)(μ2-AcO)3(AcO)2(CH3OH)2}·2CHCl3 (>II) has also been isolated with closely related Dy coordination and it exhibits similar SMM behaviour in zero field.
机译：{Dy5（EDDC）2（μ3-AcO）2（μ5-C15H11PO3）（μ4-C15H11PO3）（μ2-AcO）2（AcO）2（H2O）（CH 3 OH） 2 } 2 （μ 4 -C 2 O 4 ）·xH 2 O（> I ），其中H 2 EDDC为N'，N''，E，N'，N'，EN'，N'' -（乙烷-1,2-二亚甲基）二吡嗪-2-碳酰肼和C 15 H 11 PO 3 H 2 是9-蒽甲基膦酸，发现经历了两个连续的单晶至单晶转化。第一种是在紫外线照射下（空气中λ= 365 nm，持续3 d）到{Dy 5 （EDDC） 2 （μ 3 - AcO） 2 （μ 5 -C 15 H 11 PO 3 ）< sub> 2 （μ 2 -AcO） 2 （AcO） 2 （H 2 O ） 3 } 2 （μ 4 -C 2 O 4 ）·xH 2 O（> I-UV ），其中两个CH 3 OH被两个H 2 O取代，第二步是在衍射仪上在N 2 下于100°C或在手套箱中的Ar下退火至{Dy 5 （EDDC） 2 （μ 3 -AcO） 2 （μ 5 -C 15 H 11 PO < sub> 3 ） 2 （μ 2 -AcO） 4 （H 2 O）} 2 （μ 4 -C 2 O 4 ）（> IAN 2 或> IA-Ar ），它丢失了两个H 2 O分子。通过在室温下暴露于空气（> I-A-N 2 -cool ）可以逆转第二个转化。虽然总体结构相同（保留空间组P2 1 / c），但单位单元格从> I （8171Å 3 ）到> I-UV （8609Å 3 ）和> IAN 2 （8610Å 3 ），Dy原子的配位经历重大重构。这与将单分子磁性（SMM）从> I 的OFF切换为> I-UV 的ON以及将> IA-Ar < / strong>。这种与保持结晶度有关的转换机制在的化学反应中是独特的。分子的结构由草酸盐连接的两个对称相关的五聚体形成。包含两个分离的中性五聚体{Dy 5 （EDDC） 2 （μ 3 -AcO） 2 的相关化合物（μ 5 -C 15 H 11 PO 3 ） 2 （μ< sub> 2 -AcO） 3 （AcO） 2 （H 2 O） 2 } {Dy 5 （EDDC） 2 （μ 3 -AcO） 2 （μ 5 -C 15 H 11 PO 3 ）（μ 4 -C 15 H 11 PO 3 ）（μ 2 -AcO） 3 （AcO） 2 （CH 3 OH） 2 }·2CHCl 3 （> II ）并与之密切相关Dy协调，它在零场中表现出相似的SMM行为。

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