单分子拉伸力实验中DNA解链动力学无序效应的介观统计研究

摘要

单分子拉伸力实验对DNA解链动力学的研究发现了拉断力分布的宽尾特征,意味着解链动力学速率的含时涨落,即动力学无序现象.本文立足一维广义朗之万方程,描述在拉伸力作用下大分子体系构象态转变动力学,结合分数高斯噪声和幂律摩擦记忆内核,引入构型涨落的亚扩散特征;借助Kramers速率理论,推导含时反应速率k（t,F）、非单指数衰减残存概率分布S（t,F）以及恒速拉伸力作用下的拉断力分布p（F）等,揭示动力学无序效应;将理论应用于DNA解链的单分子拉伸力实验研究,采用漏斗势能模型,拟合不同恒速拉伸力作用下的拉断力分布曲线,估算体系的本征反应速率和势能面特征参数;与Bell公式,以及基于马尔可夫近似的介观统计理论进行系统比较.结果表明,本文建立的动力学无序理论能很好地拟合实验结果,解释单分子拉伸力作用下DNA解链拉断力分布的宽尾特征,揭示了该动力学无序效应与DNA构型慢涨落亚扩散机制的内在关联.