同步辐射XAFS技术研究Th1−xUxO2+y的微观结构

摘要

钍铀混合氧化物存在于钍基核燃料循环的各个阶段,其熔点、溶解性、氧化还原等物理化学性能与微观结构之间存在密切联系.为了宏观模拟钍铀混合氧化物的物理化学性能和提供相关的微观结构实验数据,我们利用同步辐射X射线吸收精细结构(X-ray Absorption Fine Structure,XAFS)谱技术,获取了共沉淀法制备的Th1?xUxO2+y混合氧化物样品的钍和铀的局域结构.Th和U的L3边XAFS实验数据表明:Th1?xUxO2+y的主导结构是ThO2成分与局域U3O8成分的微观混合.对Th0.8U0.2O2+y样品的扩展X射线吸收谱(Extended X-ray Adsorption Fine Structure,EXAFS)实验数据进行深入分析表明:Th-U相互作用的存在使得ThO2成分的Th-Th/U键长与纯ThO2相比缩短0.003 nm,同时,局域U3O8成分的平均U-O键长与纯U3O8相比增加约0.01 nm.