Co修饰碳纳米管促进的Cu-ZrO2催化剂上CO2加氢制甲醇

摘要

利用微波助多元醇化学还原沉积法,制备一类Co修饰的多壁碳纳米管(CNT)基复合材料(y%Co/CNT),进而用其作为添加剂,制备共沉淀型y%Co/CNT促进的Cu-ZrO2催化剂,CuiZrj-x%(y%Co/CNT).Co对CNT的修饰明显地提高了该催化剂对CO2加氢制甲醇的催化活性.在Cu1Zr1-10%(4.3%Co/CNT)催化剂上,5.0 MPa,513 K,V(H2)/V(CO2)/V(N2)=69/23/8,GHSV=8 000 mL/(h.g)的反应条件下,CO2加氢的转化频率(TOF,即单位时间(s)内在单个表面活性金属Cu0位上CO2加氢转化的分子数)达2.89×10-3s-1,是相同条件下非促进的原基质Cu1Zr1和单纯CNT促进的对应物Cu1Zr1-10%CNT上这个值(2.36×10-3s-1和2.40×10-3s-1)分别的1.22和1.20倍;在CO2加氢产物中甲醇的C-基选择性为～92%,时空产率达176 mg/(h.g-cat.).催化剂的表征研究显示,Co修饰CNT促进的催化剂对H2优良的吸附活化性能对CO2加氢转化频率(TOF)的显著提高起着重要作用.