蜂窝状碳负载铁基单原子催化剂的制备及ORR催化性能研究

摘要

单原子催化剂(SACs)以近100％的原子利用率以及优秀的催化活性等,在促进多相催化方面受到了广泛关注.然而,由于金属原子在高温下易烧结,SACs的合成仍然具有挑战性.本研究利用熔融盐(MS)提供的强极性环境,制备了以氮掺杂碳为载体的铁基单原子催化剂(Fe SA-NC).结果表明,Fe SA-NC显示出蜂窝状的多孔形貌,比表面积高达2072 m2·g–1,其中Fe元素的重量百分比含量为0.57％.通过球差电镜直接观察到了孤立存在的Fe单原子,并通过X射线吸收精细结构(XAFS)分析确定Fe单原子以Fe-N4配位体形式分散在碳基材料上.Fe SA-NC催化剂在0.1 mol/L KOH溶液中半波电位为0.85 V,极限电流密度为5.79 mA·cm–2,优于商业Pt/C催化剂.Fe SA-NC催化剂不仅对ORR四电子途径显示出高选择性(H2O2产率<2％,转移电子数为3.9),同时表现出优秀的抗甲醇性能.