基于面跳跃方法的半导体纳米材料从头算非绝热分子动力学研究

摘要

在光电子学应用中,器件性能主要取决于半导体纳米材料中的光生载流子动力学过程.但是,受反应速率、材料表面积、材料组成等多种因素影响,描述其中的动力学过程非常具有挑战性.模拟光生载流子动力学过程可以通过绝热分子动力学方法实现,即求解包含非绝热耦合项的含时薛定谔方程.在众多绝热分子动力学方法中,面跳跃方法出色地平衡了计算精度和计算成本,因而成为描述半导体纳米材料中不同非绝热过程间竞争的有力工具,已被用来模拟材料中的超快动力学过程和其他复杂效应,如Janus过渡金属二硫族化合物范德华异质结中的电荷分离.本综述通过介绍该领域代表性的理论及实验工作,阐述了光生载流子对半导体纳米材料性能的重要影响,以及面跳跃方法在描述其动力学行为中的重要作用.山于日趋复杂的材料体系对理论工作提出了巨大的挑战,本综述重点介绍了最近用于模拟这些复杂材料的一些创性的新方法,包括高精度的电子结构方法和与之相结合的绝热分子动力学方法.