温敏高分子修饰氧化石墨烯负载钌催化剂的制备及选择加氢活性

摘要

利用过硫酸铵引发的自由基聚合反应,在GO表面生长温敏高分子聚(N-异丙基丙烯酰胺)(PNIPAM),得到具有温敏智能表面的复合材料GO-PNIPAM。以其为载体负载钌(Ru)纳米颗粒,制备催化剂Ru/GO-PNIPAM,并采用XRD,TEM,FT-IR,TG,OEA,ICP-AES和XPS等手段对GO-PNIPAM和Ru/GO-PNIPAM进行表征。Ru/GO-PNIPAM在柠檬醛选择性加氢反应中显示出高催化性能。80℃下,以Ru/GO-PNIPAM为催化剂的反应速率常数k达0.24 h^-1,超过Ru/GO的2倍(0.10 h^-1)。当接近完全反应时,Ru/GO-PNIPAM对不饱和醇(包括香叶醇和橙花醇)的选择性为23%,高于Ru/GO(8%)。经计算,以Ru/GO为催化剂,柠檬醛加氢反应的活化能为33 kJ/mol。与之相比,Ru/GO-PNIPAM为催化剂的反应活化能明显降低(26 kJ/mol)。Ru/GO-PNIPAM上Ru的高分散性及对底物的优良吸附性能共同促进其催化性能的提高。