氮掺杂石墨烯负载过渡金属催化CO_(2)RR的DFT研究

摘要

设计了氮掺杂石墨烯负载四种过渡金属单原子催化剂用于CO_(2)RR(金属为Cu、Rh、Ir、Mn),考虑了5种氮配位(N1、N2-1、N2-2、N3和N4),并通过第一性原理研究反应机理。自由能曲线显示Ir-N4具有-0.323e V的低极限电位,通过增加缺陷改性的Rh-N4的CO_(2)RR性能也得到了改善。进一步通过Ir-N4和Rh-N4的差分电荷和态密度曲线分析吸附中间体COOH和金属原子之间的电荷转移和键合状态,发现金属原子和COOH之间的强烈相互作用形成了共价键,从而降低反应的总能量。本研究为设计高效的单原子CO_(2)RR催化剂提供了理论参考。