阴离子对磷灰石和白云石表面性质影响的第一性原理研究

摘要

结合密度泛函理论(DFT)计算,研究磷矿反浮选脱镁过程中,三种主要阴离子(油酸根离子、SO_(4)^(2-)-和H_(2)PO_(4)^(-)-)在氟磷灰石和白云石表面上吸附特性的差异。结果显示,油酸根离子、SO_(4)^(2-)-和H_(2)PO_(4)^(-)-均能在氟磷灰石和白云石表面发生化学吸附。氟磷灰石表面暴露的Ca原子位于磷酸根之上,表面Ca原子活性强,SO_(4)^(2-)-和H_(2)PO_(4)^(-)-在Ca位点的吸附能分别为-818.74~-1 058.30 kJ/mol和-572.78~-709.02 kJ/mol。白云石表面暴露Ca、Mg和O原子,但O原子活性较强,不利于阴离子在白云石表面的吸附,SO_(4)^(2-)-和H_(2)PO_(4)^(-)-在白云石表面Ca、Mg位点的吸附能分别为-135.92 kJ/mol、-156.30 kJ/mol和-127.03 kJ/mol、-146.95 kJ/mol。因此,SO_(4)^(2-)-和H_(2)PO_(4)^(-)-更容易吸附在氟磷灰石表面形成不溶性钙盐,屏蔽了氟磷灰石表面的活性位点,导致磷灰石被抑制;白云石表面Ca、Mg原子位点密度大于氟磷灰石,存在更多的吸附位点与捕收剂结合。