可回收再生NiO/NaBr催化剂蒸汽重整甲醛制氢

摘要

采用超临界水热合成法制备了系列可循环回收再生的NiO/NaBr催化剂,用于蒸汽重整甲醛制氢,并结合XRD、N_(2)吸附/脱附、SEM、XPS、H_(2)-TPR、in situ DRIFTS等表征技术,分析了NiO/NaBr催化剂的物相结构、比表面积、微观形貌、元素价态、氧化还原性质及蒸汽重整反应瞬态。结果表明:负载量为1%~5%的NiO/NaBr催化剂均能高效蒸汽重整制氢,2%的NiO/NaBr在450℃时表现出最佳的制氢选择性(104%),甲醛转化率接近100%,一次再生后的催化剂制氢性能可恢复到新鲜水平;NiO/NaBr催化剂表面结构密实,表面积较小(<1 m^(2)·g^(-1)),突破了小比表面催化剂难以获得高质量活性的局限;NiO/NaBr催化剂蒸汽重整甲醛为表面快速反应过程,NiO在此制氢过程中被还原为Ni,并不影响催化活性;NaBr不仅吸附甲醛并形成聚甲醛,还能使催化剂保持较好的低温氧化还原性质及制氢性能。