Pt、Cu共改性TiO2选择性光催化还原CO2制CH4

摘要

光催化还原CO2是具有前景的可再生能源技术,但由于光生电子-空穴对的快速复合和对可见光的有限利用,TiO2表现出较低的光催化反应效率,为了提高TiO2光催化还原CO2的效率,用金属改性TiO2是一种有效的方式.笔者通过化学还原法将Pt和Cu2O纳米颗粒沉积在锐钛矿TiO2晶体表面,系统研究了Pt、Cu共改性对TiO2光催化还原CO2性能的影响.光催化试验结果表明,Pt沉积有利于生成CH4和H2,而Cu2O会抑制H2的生成,且对CH4的选择性低于Pt.Pt和Cu2O同时沉积在TiO2晶体上时,H2的生成受到抑制,CO2被选择性地还原为CH4,选择性达96.6％.催化剂表征结果表明,Pt能捕获光生电子,从而提高催化剂上的电子密度,有利于多电子还原反应发生,高选择性地生成CH4.Cu2O提高了催化剂对CO2的化学吸附能力,同时对水的吸附能力较弱,从而抑制H2的生成,提高了光生电子对CO2还原的选择性.此外,反应后的Pt-Cu/TiO2中Cu2O几乎被完全还原为Cu,这可能是由于在光催化反应过程中,Pt沉积可促进光生电子向Cu2O迁移,在Cu2O还原为Cu的同时为光催化还原反应提供更多的电子,有利于CH4的选择性生成.因此,Pt-Cu/TiO2催化剂可将CO2选择性地还原为CH4.经3次循环试验,催化剂的活性未降低,具有良好的稳定性.