金属Sr、Fe掺杂对LaCoO3催化氧化碳烟及抗硫性能影响

摘要

cqvip:利用柠檬酸-EDTA(乙二胺四乙酸)配位法制备了La1-xSrxCo1-yFeyO3催化剂,展现出较好的催化氧化碳烟(soot)活性和抗硫性能。通过X射线衍射(XRD)、傅利叶红外光谱(FT-IR)、扫描电镜(SEM)、H2-程序升温还原(H2-TPR)、X射线光电子能谱(XPS)和SO2程序升温脱附(SO2-TPD)等研究了Sr、Fe掺杂对催化剂物理化学性质及抗硫能力影响。当Sr掺杂LaCoO3时有利于形成较多的表面吸附氧(O2^-、O^-)和氧空位,且低温氧化还原性能亦有较大改善,提高了催化氧化碳烟活性,其Ti(起燃温度)和Tm(最大碳烟燃烧速率温度)分别为284和347℃。当催化剂同时掺杂Sr、Fe时,其低温氧化还原性能进一步改善,并形成较多Fe^4+离子,有利于提高催化氧化碳烟活性。催化剂SO2中毒失活主要来源于Co^2+/Co^3+和表面吸附氧的硫酸化(SO3^2-、SO4^2-)。XPS和SO2-TPD结果表明,LaSrCoFeO3抗硫性主要来源于Fe^3+与SO2结合形成的硫酸盐物种,降低了SO2对活性组分表面吸附氧和Fe^4+毒化。TPO(程序升温氧化)结果表明,硫化后的LaSrCoFeO3-S仍具有较好的催化氧化碳烟活性,其Tm仅为361℃,表明Sr、Fe同时掺杂具有较好的低温催化氧化碳烟活性和良好的抗硫性能。