活性炭催化碳酸二甲酯水解行为的研究

摘要

以无氯Cu/AC催化剂中活性炭载体为研究对象,对活性炭上DMC水解反应条件进行了考察,并通过Boehm滴定法和XPS对活性炭上DMC水解活性位点进行了分析.结果表明,温度的升高和水含量的增加对DMC水解有较大的促进作用,较高的压力和CO2气氛对DMC水解有一定的抑制作用,甲醇量和CO、O2、N2气氛对DMC水解影响较小.不同条件处理的活性炭表面基团种类、数量均有较大变化,HNO3处理使活性炭碱性基团含量下降,羧基等酸性含氧官能团含量明显增加,总酸量最高可达1.88 mmol· g-1;先HNO3后NaOH处理的活性炭上酸性基团含量大量减少,表面碱性基团含量则有较大提高,总碱量最高可达1.69 mmol· g-1.特别地,活性炭表面碱性基团是催化DMC水解的活性位点,在活性炭碱性基团含量由0.16增加到1.69mmol· g-1的过程中,DMC水解程度由2.5％增加到了31.7％,而酸处理可以有效降低活性炭表面碱性基团含量,抑制其催化DMC的水解性能.