催化剂制备方法对用于腈加氢制饱和胺的负载型Ni催化剂性能的影响

摘要

cqvip:采用浸渍法(Ni/SiO2-I)或氨法(Ni/SiO2-A)制备了硅胶负载的Ni催化剂,考察了它们和Ni/SiO2-Al2O3-I样品催化丁腈液相加氢制备饱和胺反应性能.Ni/SiO2-I是非酸性催化剂,含有大的Ni0颗粒,与载体相互作用较弱;而Ni/SiO2-A中含有低还原度的Ni-层状硅酸盐,存在Ni2+物种,因而是酸性催化剂.在Ni/SiO2-I催化剂上反应产物基本上是丁胺(80%),副产物仅为二丁胺.相反,以Ni/SiO2-A为催化剂时,得到二丁胺(49%)和三丁胺(45%)的混合物,而丁胺的生成活性几乎完全得到抑制.对于Ni/SiO2-A催化剂,丁胺强吸附在邻近Ni0原子的表面酸性位上,在反应过程中不能扩散到液相中,从而促进了吸附的丁基亚胺/丁胺物种之间缩合生成更高级的胺类,因此造成选择性生成伯胺和仲胺.