改性微管氮化碳的制备及光催化性能

摘要

以三聚氰胺、固体亚磷酸H3PO3为原料,通过水热-煅烧法制备了不同质量比的磷掺杂且具有层状堆积结构的六方管状氮化碳(MTCN-x),x为固体亚磷酸与三聚氰胺的质量比.采用X射线衍射仪(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、比表面积分析仪(BET)、荧光光谱(PL)和紫外-可见漫反射光谱(UV-vis DRS)对最佳质量比X=1.2(MTCN-1.2)和不添加固体亚磷酸X=0(MTCN-0)催化剂形貌结构和光学性能进行了表征,结果表明,磷掺杂抑制了催化剂晶粒的生长,缩小了能带宽度,增加了可见光响应范围及可见光的利用率,有效的抑制了光生电子-空穴的复合,显著增强了光催化性能.通过光降解实验表明,MTCN-1.2在10min对抗生素环丙沙星(CIP)和四环素(TCL)的降解率分别为99.7％和97.8％,其反应速率常数分别是普通氮化碳(BCN)的10.5倍和6.8倍,表明改性的MTCN-1.2具有比MTCN-0、BCN更好的光催化降解性能.同时分别考察了溶液pH值、催化剂投加量、腐殖酸(HA)浓度等因素对光催化降解抗生素的影响,结果表明,CIP与TCL降解效果最佳的pH值分别为5和9.催化剂投加量的过高和HA浓度的升高,都会造成光催化效率的下降.自由基捕获实验证明,该催化体系降解过程中超氧自由基(·O2-)和空穴(h+)占主导作用.