ZnZr/HZSM-5双功能催化剂在合成气与苯烷基化反应中的催化性能

摘要

将系列锌锆金属氧化物与HZSM-5分子筛耦合制备成双功能复合催化剂,并将其应用于合成气与苯烷基化反应.研究结果表明,ZnO是合成甲醇的主要活性组分,ZrO2的加入能够促进ZnO分散,同时其表面具有的氧空位可促进CO的活化,二者结合方式显著影响反应活性.SEM、XPS、CO-TPD等表征结果表明,ZnO与ZrO2相结合不仅能够提高ZnO的分散度,而且能调控氧化物表面的氧空位浓度,当二者形成固溶体时,锌在氧化锆中的分散度最大,表面氧空位浓度最高,CO吸附量最大,催化活性最高.锌锆结合方式一定时,锌含量是影响催化活性的另一重要因素,n(Zr)/n(Zn)=2的锌锆固溶体与HZSM-5以质量比1:2耦合表现出最高的催化活性,CO和苯的转化率为34.65％和35.82％时,甲苯和二甲苯的总选择性高达85.24％.