石英砂介质中甲烷水合物生成过程和相平衡的实验研究

摘要

为研究小梯度温度范围内甲烷水合物在石英砂介质中生成过程的热力学和动力学特性,开展了定容条件下273.75 K、273.85 K、273.95 K 3种恒温水浴体系的甲烷水合物生成实验.研究结果表明:①反应温度越低,釜内甲烷水合物生成过程中反应热释放越快,相比于273.95 K的反应体系,273.75 K体系的反应釜内首次温度上升值为0.9 K,约为273.95 K体系的6倍;②随反应温度的增加,水合物的生成量和转化率逐渐下降;③反应温度越低,甲烷水合过程的前期反应速率越大,气液界面和石英砂表面生成的水合物薄膜阻碍了甲烷气与水之间的进一步传递,使得甲烷的单位消耗速率随反应的进行呈阶梯型递减.通过石英砂介质内甲烷水合物的生成实验,以期为工业上气体水合物的合成、储存与运输提供借鉴.