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【24h】

Synthese et caracterisation de complexes de rhenium(V et III) avec le 2,2'-biimidazole et analyse de l'effet des ponts hydrogene sur la reactivite (French and English text).

机译：2，与2,2'-联咪唑配合物（Ⅴ和Ⅲ）的合成和表征，以及氢桥对反应性的影响分析（法语和英语）。

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Les complexes dimères à pont oxo de rhénium(V) trans,trans-[{lcub}OReCl₂py₂{rcub}₂(μ-O)], [{lcub}OReCl₂(biimH₂)₂{rcub}₂(μ-O)], [{lcub}OReCl₂(biimMe₂)₂{rcub}₂(μ-O)] et [{lcub}OReCl₂{rcub}₂(μ-O)(μ-biimMe₂)₂] ont été préparés et caractérisés par spectroscopies infrarouge et RMN. La diffraction des rayons X a été utilisée pour résoudre la structure de plusieurs complexes. Le dernier dimère représente le premier cas où le N,N-diméthylbiimidazole est pontant plutôt que chélatant. Les composés oxo de rhénium(V) ReO(OCH₃)Cl₂py₂, [ReOCl₂(OPPh₃)(biimH₂)]Cl, ReOCl₃(biimH₂) et ReOCl₃(biimMe₂) ont également été préparés et caractérisés selon les mêmes techniques. La préparation de ces complexes a permis de comprendre l'influence des liaisons hydrogène et de la solubilité du ligand 2,2′-biimidazole (biimH₂) sur sa réactivité.; La réaction de ce ligand avec le précurseur mer -ReOCl₃(PPh₃)₂ a mené à un complexe de Re(III), [ReCl₂(PPh₃)₂(biimH₂)]Cl, par réduction biélectronique au moyen de la triphénylphosphine. Les analogues avec les ligands bromure et iodure ont également été obtenus. La substitution de PPh₃ par le ligand PMe₃ a permis d'isoler les complexes [ReX₂(PMe₃)₂(biimH₂)]X (où X = Cl, Br, I). Tous ces complexes ont été caractérisés par spectroscopies RMN, infrarouge et ultraviolet-visible. La structure cristallographique de plusieurs d'entre eux a également été résolue, présentant entre autres de fortes liaisons hydrogène entre les groupements NH du biimidazole coordonné et le contre-ion (halogénure ou benzoate). Une étude électrochimique, principalement par voltampérométrie cyclique, a permis d'étudier l'effet de la substitution de ligands sur les potentiels rédox de ces complexes. En général, un processus d'oxydation (ReIII/IV ) réversible et un processus de réduction (Re III/II) irréversible ont été observés.; Le biimidazole coordonné comporte deux protons relativement acides. La constante de dissociation de ceux-ci a été évaluée par une réaction de compétition des formes déprotonées avec divers phénols et acides carboxyliques. La forme déprotonée des complexes de triméthylphosphine a d'ailleurs été isolée sous forme de dimères reliés par deux forts ponts hydrogène [ReX₂(PMe₃)₂(biimH)]₂.; Quelques essais de formation de complexes dinucléaires dont le ligand pontant est la forme déprotonée du biimidazole (biim 2−) ont été effectués. La réactivité vis-à-vis des divers précurseurs de rhénium s'est avérée plutôt faible. Cependant, les tentatives avec le platine ont démontré la possibilité d' arriver à la formation de molécules dinucléaires. Le résultat le plus int&eacut

机译：hen（V）反式，反二聚体桥接的二聚体复合物-[{lcub} OReCl _{2 py _{2 {rcub} _{2 （μ-O）]，[{lcub} OReCl _{2 （biimH _{2 ）_{2 {rcub} _{2 （μ-O）]，[{lcub} OReCl _{2 （biimMe _{2 ）_{2 {rcub} _{2 （μ-O）]和[{lcub} OReCl _{2 {rcub} _{2 （μ-O）（μ-biimMe_{2 < / sub>）_{2 ]的制备，并通过红外和NMR光谱进行表征。 X射线衍射已用于解决几种配合物的结构。最后的二聚体代表第一种情况，其中 N，N -二甲基联咪唑桥接而不是螯合。 V（V）ReO（OCH _{3 ）Cl _{2 py _{2 ，[ReOCl _{2 （ OPPh _{3 ）（biimH _{2 ）] Cl，ReOCl _{3 （biimH _{2 ）和ReOCl _{3 （biimMe _{2 ）也用相同的技术制备和表征。这些配合物的制备使得有可能了解氢键和配体2,2 ' -biimidazole（biimH _{2 ）的溶解度对其反应性的影响。该配体与前体 mer -ReOCl _{3 （PPh _{3 ）_{2 的反应导致形成复合物de Re（III），[ReCl _{2 （PPh _{3 ）_{2 （biimH _{2 ）] Cl，由使用三苯基膦进行双电子还原。还获得了具有溴化物和碘化物配体的类似物。 PPh _{3 被配体PMe _{3 取代使得分离复合物[ReX _{2 （PMe _{3 >）_{2 （biimH _{2 ）] X（其中X = Cl，Br，I）。所有这些配合物均已通过NMR，红外和紫外可见光谱学表征。它们中的一些的晶体结构也已被解析，除其他外，在配位的联咪唑的NH基团和抗衡离子（卤化物或苯甲酸酯）之间存在强氢键。主要通过循环伏安法进行的电化学研究使研究配体取代对这些配合物的氧化还原电势的影响成为可能。通常，已观察到可逆的氧化过程（Re III / IV ）和不可逆的还原过程（Re III / II ）。配位的联咪唑具有两个相对酸性的质子。通过去质子化形式与各种酚和羧酸的竞争反应评估它们的解离常数。三甲基膦配合物的去质子化形式也已通过两个强氢桥[ReX _{2 （PMe _{3 ）_{2 （biimH）] _{2 。已经进行了一些尝试形成双核配合物，其中桥联配体是联咪唑的去质子化形式（biim 2-）。发现对towards的各种前体的反应性很弱。然而，铂的尝试已经证明实现双核分子形成的可能性。最有趣的结果}}}}}}}}}}}}}}}}}}}}}}}}}}}}}}}}}}}}}}}}}}}

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作者
Fortin, Sebastien.;
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作者单位

Universite de Montreal (Canada).;

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授予单位 Universite de Montreal (Canada).;
学科 Chemistry Inorganic.
学位 Ph.D.
年度 2001
页码 313 p.
总页数 313
原文格式 PDF
正文语种 eng
中图分类无机化学;
关键词

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机译：点评：历史的研究：一个书目指南，历史的英语理念从柯勒律治到科林伍德，英国当地历史，亚瑟和他的英语变脸：亚瑟王传说中中世纪英国生活和文学，在英国文艺复兴时期颁布性别舞台上，莎士比亚的女性结局，写英文共和国：诗歌，修辞学和政治学1627年至1660年，对旧的新故事：在小说中，天主教和反天主教在早期现代英语文本，长子继承权和继承权在英国圣经模式：综述文学中的历史和代表，通过对小说恢复的英语内战：一个注释的参考书目，戴安娜，自我利益和英国国家身份，古人与现代人之间的古典罗马的痕迹和古典罗马：巴洛克文化在恢复英格兰，浪漫英格兰的Bacchus：1780-1830，厌恶经济学的作家和饮料：十八世纪的文学业务ritain，伪造的房子在十八世纪的英国，穿着我们的衣服，牛津伴侣的浪漫时代：英国文化，1776 - 1832，国内空间：阅读十九世纪的内部，维多利亚人理论上：从德里达到布朗，美德的年龄：英国文化从恢复到浪漫主义，悲惨的痛苦：维多利亚州的残疾和感情，妇女作家第一次世界大战：一个注释的书目，文学中的酒吧，英国工业小说，人类的缘故想要：市场苏格里希第德森市场的经济和美学。 C.，历史的研究：一个书目指南，第二版，曼彻斯特大学出版社，2000，第十四+ 140，£40.00.ParkerChristopher，历史的英语从理念到柯勒律治科林伍德，Ashgate出版社，2000，页。 VII + 244，£45.Richardsonr。 C.（ed。），英语当地历史的变化面孔，ashgate，2000，pp。viii + 218，£45.00.00.00.Parronw。 RJ（编辑），亚瑟和他的英文：亚瑟王传说中中世纪英国生活和文学，威尔士出版社，1999年大学，第398，£35.00.ComensoliViviana和RussellAnne（EDS），英国文艺复兴舞台上颁布性别，伊利诺伊大学出版社，1999，第270页，18.95英镑; SaunderseVe Rachel，在早期现代英格兰舞台上的雷切尔，性别和识字，剑桥大学出版社，1999，PP。260，£35.BerringPhilippa，莎士比亚的女性化的遗址，Routledge，1999，PP。197，£15.99 PB。 Bellilona，伊丽莎白裔女性和甲师诗歌，剑桥大学出版社，1998，PP。262，£35.00.norbrookdavid，写英国共和国：诗歌，修辞和政治1627-1660，剑桥大学出版社，1999，PP。XIII + 509 ，£40.FischHarold，对于旧的新故事：在小说，Macmillan出版社，1998年，第圣经模式X + 236，£42.50; Fischharold，Shakespeare，Milton和Blake的圣经存在，1999年，PP。Xi + 330，£45.marottiarthur F.（Ed。），天主教和早期现代英语文本，Macmillan，1999，PP的天主教和反天主教。XVII + 266，£47.50; Shellalison，天主教，争议和英国文学想象，1558-1660，剑桥大学出版社，1999，PP。XI + 309，£37.50.Jamoussizouheir，Punigoghts和Envland在英国：他们在文学中的历史和代表调查，中心出版大学，突尼斯，1999，PP。293,8 DT.Murphorn Xane C.，英语内战通过虚构的恢复：一个注释书目，格林伍德出版社，韦斯特波特，CT，CT。，2000，PP。VIII + 349，£63.95 .HammondPaul，德莱顿和古典罗马，克拉伦登出版社，牛津，1999年的痕迹，第305，£45.00.LevineJoseph M.，古人和现代人之间：巴洛克文化恢复英格兰，耶鲁大学出版社，1999，页。 XIV + 279，£27.50.50.50.5.50.Tayloranya，浪漫英格兰的Bacchus：作家和饮料，1780-1830，Macmillan，1999，PP。Xi + 264，£47.50.Mandelllaura，罕有内容：十八世纪英国的文学业务，肯塔基州大学，1999，PP。X + 228，$ 42.00.Bainespaul，在十八世纪的英国伪造之家，阿什捷，1999年，PP。第八次+ 195，£47.50.50.50.50.Munnsjessica和Richardspenny（EDS），穿着我们，纽瓦克，特拉华大学出版社，1999，PP。362，£ 37.McCalmanIain（编辑），牛津伴侣对浪漫的年龄：英国文化，1776年至1832年，牛津大学出版社，1999，页。 XII + 780，£85.Brydeninga和Floydjanet（EDS），国内空间：阅读十九世纪内部，曼彻斯特大学出版社，1999，PP。XII + 219，£40.00; KiddAlan和NichollsDavid（EDS），性别，公民文化和消费：在英国，1800年至1940年中产阶层的身份，曼彻斯特大学出版社，1999年，第十四+ 223，£46.00，PB。 14.99英镑的理论上，从Derrida到Browning，曼彻斯特大学出版社，1999年，PP。X + 180，£40.Moreedavid，富于浪漫主义，2000，2000，PP。八+ 330，£45.Klesmary，悲惨的痛苦：宾夕法尼亚大学的维多利亚州美国的残疾和感情，1999年，第211次，第一次第一次世界大战的妇女作家：一名注册参考书目，rutledge，2000，pp。230，75英镑; TyleeClaire与Turnerelaine和Cardinalagnes（EDS），战争扮演妇女：国际选集，Routledge，2000，PP。225，£16.99 PB.Taylorjohn A.，戴安娜，自身利益和英国国家身份，Praeger，2000，PP 。169，£44.95.EARNShawsteven，文学中的酒吧，曼彻斯特大学出版社，2000，PP。X + 294，£45和15.99英镑PB.Klaush。古斯塔夫和骑士。（EDS），英国工业小说，威尔士大学出版社，2000，PP。VIII + 212，£14.99 PB。 Balchjack S.，伊利诺伊大学高中中午的灯，2000年，PP。XL + 404，$ 19.45 PB。康罗伊士队，伊利诺伊大学的世界胜利，2000年，PP。XXXV + 348，17.95磅PB.Gagnierregenia，人类想要的缘故：市场学会的经济学和美学，芝加哥大学出版社，2000，PP。352，£ 10.50 PB。
8. Progress report on the k{sub infinity} measurements of HTGR type lattices with the oscillation technique at zero reactivity; Rapport d'advancement sur les mesures de K {sub infinite} des reseaux du type HTGR avec la technique de l'oscillateur a'reactivite [R] . 1971

机译：用零反应性振荡技术对HTGR型晶格进行k {亚无限}测量的进展报告; Rapport d'advancement sur les mesures de K {sub infinite} des reseaux du type HTGR avec la technique de l'oscillalateur a'reactivite

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