质子交换膜燃料电池电催化剂制备方法的研究

摘要

本文首先综述了燃料电池(FC)的开发背景、分类及特点，然后简要介绍了质子交换膜燃料电池(PEMFC)的发展简史，工作原理，关键技术和应用领域。详细讨论了近年来PEMFC电催化剂的研究进展。 在实验部分，本论文以研究质子交换膜燃料电池电催化剂的制备方法为主，采用微波辐射的实验手段，制备了Pt/C和PtRuNi/C电催化剂。考察了各种不同制备参数对催化剂金属分散度及形貌的影响，从而理解制备过程的反应机理及金属粒子形成、长大及与载体的相互作用机理。在此基础上，比较性的研究了微波法制备的电催化剂与传统方法制备的电催化剂的金属粒径、形貌、电化学活性及稳定性；同时，将微波辐射合成与传统合成方法作比较。通过对比，阐述了微波技术在催化剂制备过程中的积极作用，探讨了不同制备条件对电催化剂的贵金属粒径，形貌及其性能的影响，并表征研究了制备过程中化学机理。 另外，本文对燃料电池催化剂的一些影响因素进行了研究分析，具体说来有：活性炭载体的预处理、还原剂的选择、溶剂的选择、载体的颗粒尺寸和性能等，并利用利用比表面积、透射电镜、交流阻抗、循环伏安法，对电催化剂的各项性能进行了研究，找出了制备催化剂的优化条件和方法。 实验结果显示，在质子交换膜燃料电池电催化剂的制备过程中，相较与传统的制备方法，微波法_史具有优势，可以制得粒径适宜、大小均匀，并高度分散在碳载体上的合金纳米粒子，对于获得高性能的PEMFC电催化剂具有重要意义；对活性炭载体的预处理，HNO<,3>的效果最好；在还原剂的选择方面，用甲醛作为还原剂获得的电催化剂对甲醇的氧化反应具有更高的电催化活性；另外，在用微波法制备电催化剂的实验中，引入了多元醇体系，作为溶剂，异丙醇比乙二醇的效果更好，可以获得分散更为均匀的纳米金属粒子。

目录

文摘

英文文摘

学位论文版权使用授权书

致谢

1 绪论

1.1燃料电池概述

1.1.1燃料电池开发背景

1.1.2燃料电池的发展历史

1.1.3燃料电池的特点

1.1.4燃料电池的分类

1.2质子交换膜燃料电池概述

1.2.1质子交换膜燃料电池的发展

1.2.2质子交换膜燃料电池的工作原理及存在的问题

1.2.3质子交换膜燃料电池的关键技术

1.2.4质子交换膜燃料电池的应用

2 质子交换膜燃料电池电催化剂

2.1 质子交换膜燃料电池电催化剂的研究现状

2.1.1电催化原理

2.1.2燃料电池电催化剂

2.2质子交换膜燃料电池电催化剂性能的影响因素

2.2.1载体对催化剂性能的影响

2.2.2分散度对催化剂性能的影响

2.2.3催化剂表面形貌对催化剂性能的影响

2.3电催化剂的制备方法

2.3.1浸渍—液相还原法

2.3.2电化学沉积法

2.3.3气相还原法

2.3.4离子交换法

2.3.5胶体铂溶胶法

2.3.6气相沉积法

2.3.7高温合金化法

2.3.8其它方法

2.4本论文的研究内容和目标

3 电催化剂的评价表征及实验装置的改造

3.1 电催化反应的特点

3.2电催化剂活性的表示方法

3.3电催化剂评价系统示意图

3.4电催化剂的表征方法

3.4.1物理性能的表征方法

3.4.2化学组成和结构的表示方法

3.4.3电化学性能的表征方法

3.5微波反应设备的改装

4 Pt/C催化剂的制备与表征

4.1实验仪器

4.2实验药品

4.3实验方法

4.3.1活性炭载体的预处理

4.3.2 Pt/C电催化剂的制备

4.3.3催化剂的表面形貌表征

4.3.4活性炭和Pt/C的结构表征

4.3.5催化剂的电化学性能表征

4.4结果与讨论

4.4.1催化剂TEM表面形貌分析

4.4.2活性炭和Pt/C的结构表征分析

4.4.3电化学性能表征分析

4.5 结论

5 三元合金电催化剂的制备与表征

5.1 实验仪器

5.2实验药品

5.3实验方法

5.3.1活性炭载体的预处理

5.3.2 PtRuNi/C电催化剂的制备

5.3.3催化剂的表而形貌表征

5.3.4交流阻抗测试实验(EIS)

5.3.5催化剂的电化学性能表征

5.4结果与讨论

5.4.1催化剂TEM表面形貌分析

5.4.2交流阻抗测试实验(EIS)结果分析

5.4.3电化学性能表征分析

5.5结论

6 结论

参考文献