CO2在功能型离子液体支撑膜中的溶解扩散机理研究

摘要

由于CO2所造成的温室效应日益严重，如何捕获CO2成为众学者的重点研究对象。捕获CO2的方法主要分为物理、化学吸收法、低温冷凝法、吸附法和膜吸收法。其中，支撑离子液体膜(SILM)由于结合了离子液体(IL)本身低挥发性、稳定性高以及对CO2的高溶解性和支撑离子液体膜的比表面积高及高选择性的优点，因此具有广阔的应用前景。现已有学者针对传统型离子液体支撑膜进行相关气体吸收方面的研究，但关于将功能型离子液体负载在支撑膜上进行CO2吸收性质的研究以及支撑液体膜吸收CO2的机理性研究较少。本试验便综合考察了CO2在功能性离子液体支撑膜中的溶解性、扩散性及渗透性，并采用相关模型对CO2在SILMs中的扩散性和溶解性进行数据拟合。
　　本研究主要内容包括：⑴均为疏水性、0.22μm的PES膜和PVDF膜，PES膜所负载的离子液体膜比PVDF膜多;将离子液体负载至膜上后，PVDF膜所制备的SILMs均变透明，而负载到PES膜后表观没有变化；⑵CO2在SILMs中的溶解度伴随压力的增加在增大，且CO2在稀胺-SILMs中的溶解度远高于醇胺-SILMs，这是因为烯胺阳离子比醇胺阳离子中含有更多的N原子，而可以吸收更多的CO2;对于醇胺形成的SILMs，CO2的溶解性伴随阳离子中碳链的增多在减小。而对于阴离子，CO2在SILMs中的溶解性度随着碳链长度而增大，这是因为空间越大，越有利于CO2的吸收；⑶CO2在SILMs的扩散性会随着离子液体的粘度增大而降低。阳离子中碳链的增长以及取代基的增多均会增加范德华力，并使离子液体的粘度增大，致使CO2在SILMs中的扩散性降低，即TETA＞DETA，DEA＞TEA＞MEA。而对于阴离子，碳链越复杂，粘度越大，扩散性越低；⑷CO2在SILMs的渗透性会随着压力的增加而增加，且其受到溶解性和扩散性的双重控制。CO2在硫酸制成三种支撑离子液体膜中的渗透性比其他由有机酸制成的SILMs小一个数量级。相同阳离子，不同阴离子情况下由于溶解度类似，因此渗透性的规律与扩散性相同。而不同阳离子情况下，由于溶解性和扩散性的双重作用下，渗透性大小比较为TETA＞DETA，DEA＞TEA＞MEA；⑸不同膜材质情况下，CO2在PVDF-SILMs中的溶解性较PES-SILMs低;而扩散性比较规律并不明显，这是因为CO2在SILMs中的扩散性是由离子液体及气体本身决定的，与膜材质无关;对于CO2在SILMs中的渗透性比较为PES高于PVDF。

目录

声明

致谢

摘要

术语表

1 引言

1．1 研究目的及意义

1．2 传统捕获CO2方法

1．2．1 物理吸收法

1．2．2 低温冷凝法

1．2．3 吸附法

1．2．4 膜吸收法

1．2．5 化学吸收法

1．3 离子液体捕获CO2研究现状

1．3．1 纯离子液体捕获CO2研究现状

1．3．2 可支撑离子液体膜捕获CO2研究现状

1．4 课题研究内容及技术路线

2 离子液体的合成及实验方法

2．1 反应机理

2．1．1 气体在可支撑离子液体膜中的渗透溶解理论

2．1．2 气体在功能型离子液体中的溶解理论

2．1．3 试验分析方法

2．2 试验药品及装置

2．2．1 实验装置及材料

2．2．2 可支撑功能性离子液体膜的制备

2．3 离子液体的合成

2．3 渗透性试验过程

3 CO2在功能型离子液体支撑膜中的溶解性研究

3．1 CO2在SILMs中的溶解性研究

3．1．1 CO2在SILMs(疏水PES膜-0．22μm)的溶解性研究

3．1．2 CO2在SILMs(疏水PVDF膜-0．22μm)的溶解性研究

3．2 不同膜质对CO2在SILMs中的溶解性影响研究

3．3 阳离子及阴离子对CO2在SILMs中的溶解性影响研究

3．3．1 阳离子对CO2在SILMs中的溶解性影响研究

3．3．2 阴离子对CO2在SILMs中的溶解性影响研究

3．4 CO2在功能型及传统型离子液体支撑膜的溶解性影响研究

3．5 本章小结

4 CO2在功能型离子液体支撑膜中的渗透性研究

4．1 CO2在SILMs中的渗透性研究

4．1．1 CO2在SILMs(疏水PES膜-0．22μm)中的渗透性研究

4．1．2 CO2在SILMs(疏水PVDF膜-0．22μm)中的渗透性研究

4．2 不同膜质对CO2在SILMs中的渗透性影响研究

4．3 阳离子对CO2在可支撑离子液体膜中的渗透性影响研究

4．3．1 阳离子对CO2在SILMs中的渗透性影响研究

4．3．2 阴离子对CO02在SILMs中的渗透性影响研究

4．4 功能型与传统型离子液体支撑膜的渗透性影响研究

4．5 CO2在支撑离子液体膜中的渗透性模型

4．5 本章小结

5 CO2在功能型离子液体支撑膜中的扩散性研究

5．1 CO2在SILMs中的扩散性研究

5．1．1 CO2在SILMs(疏水PES膜-022μm)中的扩散性研究

5．1．2 CO2在SILMs(疏水PVDF膜-022μm)中的扩散性研究

5．2 不同膜质对CO2在SILMs中的扩散性影响研究

5．3 阴离子及阳离子对CO2在SILMs中的扩散性影响研究

5．3．1 阳离子对CO2在SILMs中的扩散性影响研究

5．3．1 阴离子对CO2在SILMs中的扩散性影响研究

5．4 功能型离子液体膜与纯离子液体的扩散性影响研究

5．5 功能型与传统离子液体支撑膜的扩散性影响研究

5．6 CO2在离子液体支撑膜中扩散性相关性分析

5．7 本章小结

6 结论及展望

6．1 结论

6．2 建议

参考文献

作者简历及攻读硕士学位期间取得的研究成果

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