非平衡等离子体激励甲烷离解和氧化的动力学特性研究

摘要

等离子体助燃是一种应用前景非常好的新型燃烧方式，未来在能源、交通、环保等领域必将得到广泛应用。减少点火延迟时间，提高火焰稳定性，增加火焰传播速率，低温燃烧，扩展点火、熄火极限等都是等离子体助燃研究的重要课题，研究人员做了大量相关工作，取得了丰硕的成果，然而鉴于等离子体与火焰相互作用的复杂性，对于其详细反应动力学仍不甚了解，尤其对等离子体点火前混合气的离解和氧化过程研究甚少，这一过程是点火前能量和活性粒子的积累时期，对点火过程甚为重要，本文主要针对这一过程进行研究。
　　本文采用模拟并辅以实验的方法分别对纳秒脉冲放电(NSD)和射频放电(RF)产生非平衡态等离子体激励混合气CH4/O2/He离解和氧化的动力学过程进行研究，主要内容如下:
　　(1)搜集混合气CH4/O2/He放电反应机理和电子碰撞截面，用于求解电子能量分布函数(EEDF)，并进一步计算碰撞反应速率;搜集并拟合组分热力学数据，用于求解反应过程中能量和温度的变化;使用并完善化学动力学机理HP-Mech。
　　(2)建立纳秒脉冲放电等离子体动力学模型。这里用到等离子体动力学程序包ZDPlaskin和化学反应动力学程序包Chemkin-Ⅱ，得到连续脉冲过程中温度、组分浓度、基元反应速率随时间的变化情况，绘制反应路径图并进行分析;同时研究了气体压力、混合气温度、约化电场等因素对氧化产物和活性粒子的影响。
　　(3)建立射频放电等离子体动力学模型，搭建射频放电实验平台。模拟了30w放电功率下组分浓度、基元反应速率随时间的变化情况，绘制反应路径图并进行分析;运用色谱仪(GC)测量了30-100 w放电功率下的重要组分浓度，并与模拟结果进行对比，验证模型的准确性。
　　(4)对两种放电方式及其特点进行了比较分析;对两种放电方式下的反应路径进行了比较，得出结论:纳秒脉冲放电更侧重对甲烷的氧化过程且反应路径较少，而射频放电中更容易生成C2组分，且反应路径较多。

目录

声明

致谢

摘要

1．1 研究背景及意义

1．2 国内外研究现状

1．2．1 等离子体助燃作用机制研究进展

1．2．2 等离子体激励甲烷反应机理研究进展

1．2．3 理论模型及分析方法研究进展

1．2．4 研究成果小结及今后研究方向展望

1．3 本文研究目标及研究内容

2 动力学模拟方法

2．1 粒子寿命和不同反应时间尺度

2．2 反应机理的研究

2．3 碰撞截面的选取

2．4 热力学数据库

2．5 动力学反应模型

2．5．1 NSD激励甲烷离解和氧化的动力学模型

2．5．2 RF激励甲烷离解和氧化的动力学模型

2．6 路径通量分析

2．7 本章小结

3 NSD激励甲烷离解和氧化的动力学研究

3．1 连续脉冲放电动力学过程研究

3．1．1 求解电子能量分布函数

3．1．2 连续脉冲放电动力学过程

3．2 第一个脉冲动力学过程研究

3．2．1 温度和净热生成

3．2．2 粒子数密度变化

3．2．3 重要组分生成消耗贡献率

3．2．4 路径通量分析

3．3 稳定放电单脉冲动力学过程研究

3．3．1 温度和净热生成

3．3．2 粒子数密度变化

3．3．3 重要组分生成消耗贡献率

3．3．4 路径通量分析

3．4 影响NSD动力学过程的因素

3．4．1 约化电场的影响

3．4．2 气体压力的影响

3．4．3 气体温度的影响

3．5 本章小结

4 RF激励甲烷离解和氧化的动力学研究

4．1 射频放电动力学过程研究

4．1．1 求解电子能量损失分布

4．1．2 粒子摩尔分数变化

4．1．3 重要组分生成消耗贡献率

4．1．4 路径通量分析

4．2 实验及与模拟对比

4．2．1 射频放电实验平台

4．2．2 实验和模拟结果比较

4．3 NSD和RF激励甲烷反应动力学比较

4．3．1 两种放电方式及特点

4．3．2 两种放电方式下的作用路径比较

4．4 本章小结

5．1 全文总结

5．2 研究展望

参考文献

作者简历及攻读硕士学位期间取得的研究成果

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