利用激子带内吸收研究二硫化钨及其异质结构中载流子的动力学过程

摘要

自2010年以来，多种类型的二维晶体，特别是过渡金属硫族化合物，因其多种有趣的性质，开始引起广泛关注。在二维过渡金属硫族化合物材料中，激子的束缚能通常高达几百个毫电子伏特，这使得这些激子可以在室温下保持稳定，并对材料的光学与电学性能起到关键性的影响。因此，理解光生载流子动力学过程对于二维过渡金属硫族化合物材料的发展与应用起到至关重要的作用。
　　通过飞秒激光的瞬态吸收测试研究激子动力学，通常探测脉冲的波长被调制到激子共振峰，瞬态吸收受到相位-空间态填充，禁带重整和屏蔽效应影响。基于这些机制的瞬态吸收测试仍然存在一些局限性。针对这些局限性，本文提出了一种基于激子带内吸收的瞬态吸收测试方法，并以单层和体材料二硫化钨为例，证实这种测试方法的可行性。在该方法的测试过程中，材料中的激子对探测光光子产生吸收跃迁至更高的能级，并引起瞬态吸收信号。相较于传统技术，这一新技术在探测光波长选择上的限制更少，拥有更宽的线性区间，并且与基于共振吸收的技术相比提供互补的信息。在对单层以及体材料二硫化钨的测试中，研究了单层二硫化钨激子带间吸收的截面;比传统技术更高载流子密度下的激子-激子湮灭现象;注入到材料中的自由载流子形成激子的过程。
　　单层二硫化钨拥有很高的光吸收系数，和高强度窄频谱宽度的光致发光;黑磷在室温下拥有高达104cm2V-1s-1量级的载流子迁移率。因此，本文构建了单层二硫化钨与少层黑磷组成的范德瓦尔斯异质结，以结合两者优良的光学与电学性能。为揭示二硫化钨-黑磷异质结中的载流子动力学，通过差分反射率时间分辨的方式，在多种泵浦-探测条件下，对二硫化钨-黑磷异质结、二硫化钨、黑磷三种样品进行不同的载流子注入与探测。最终得到了多方面的证据，证实这一异质结属于Ⅰ型能带耦合结构，并且导带底和价带顶均位于黑磷中。并发现在二硫化钨-黑磷异质结中，注入到二硫化钨中的载流子在0.6ps左右的时间内转移至黑磷中。这一超快载流子层间转移过程的确定，表明这种异质结可以把单层二硫化钨优良的光吸收效率和黑磷优良的载流子输运性能联系起来，并应用于高效光电子器件。

目录

声明

致谢

摘要

1．1．1 二维材料的崛起

1．1．2 二硫化钨

1．1．3 黑磷

1．2 范德瓦尔斯异质结

1．2．1 简介

1．2．2 二维异质结的制备方法

1．2．3 二维异质结的应用方向

1．3 论文组织结构

2 飞秒激光时域超快分辨系统的构建

2．1 载流子探测理论基础

2．1．1 半导体对光的吸收、反射与透射

2．1．2 载流子的光学探测

2．1．3 泵浦-探测法

2．1．4 差分透射与差分反射

2．2 时间分辨系统的构建

2．2．1 多种泵浦/探测光的获得

2．2．2 时间分辨功能的实现

2．2．3 泵浦光、探测光、成像光三者的共聚焦成像

2．2．4 差分透射/反射率的高精度测量

3 通过激子带内吸收对过渡金属硫族化合物中激子的探测

3．1 共振吸收与激子带内吸收

3．2 对于二硫化钨载流子动力学测试的配置

3．2．1 单层与体材料二硫化钨的制备与鉴别

3．2．2 超快时间分辨实验配置

3．3 二硫化钨两种测试的数据对比与分析

3．3．1 基于激子带内吸收的单层二硫化钨瞬态吸收测试

3．3．2 高激子密度情况下的激子-激子湮灭现象

3．3．3 基于激子带内吸收与基于共振吸收的瞬态吸收测试对比

3．3．4 基于激子带内吸收的体材料二硫化钨瞬态吸收测试

3．4 本章小结

4 二硫化钨-黑磷异质结载流子层间输运的研究

4．1 二硫化钨-黑磷异质结

4．2 对于二硫化钨-黑磷异质结层间输运探测的设计

4．2．2 二硫化钨-黑磷异质结层厚的分辨及拉曼测试

4．2．3 超快时间分辨实验配置

4．3 四种泵浦-探测条件的信号分析

4．3．1 对二硫化钨中载流子的探测

4．3．2 对黑磷中载流子的探测

4．4 本章小结

5 结论

参考文献

作者简历及攻读博士学位期间取得的研究成果

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