新型Al2O3载体负载的金属和复合金属氧化物催化剂的制备、结构及其催化性能

摘要

随着社会的发展，人类社会对化石能源的需求越来越大，由于化石能源是不可再生能源，同时在化石能源消耗的过程中会产生大量的CO2，会导致全球温室效应的产生。因此寻找新的绿色可再生的能源成为了现在人们研究的热点。纤维素由CO2和H2O经过光合作用产生，每年在自然界都会产生大量的纤维素，同时其可以水解生成葡萄糖，葡萄糖可以进一步加氢生成许多化工原料，因此人们将纤维素看作是第二代生物质燃料研究的重点。
　　本文采用γ-Al2O3小球为催化剂载体，在γ-Al2O3小球表面上通过尿素法原位合成催化剂前体，再经过煅烧和还原的处理，最终得到催化剂。由于在原位合成的过程中，催化剂活性组分和γ-Al2O3载体之间存在着强烈的相互作用，使得催化剂的稳定性有所提高，保证了催化剂的活性组分不流失，从而减少了生产过程中的成本。制备出的Mn-Fe-Al复合金属氧化物催化剂可应用于纤维素水解反应，Ni/γ-Al2O3催化剂可应用于葡萄糖加氢反应。
　　（一）使用尿素沉淀法在γ-Al2O3小球表面合成Mn-Fe-Al复合金属沉淀物，经过高温煅烧之后得到Mn-Fe-Al复合金属氧化物催化剂。通过XRD、BET、XPS和NH3-TPD等表征手段来研究其结构以及表面化学状态，同时还研究了该催化剂的最佳反应条件。该催化剂中Mn在反应的过程中提供Lewis酸性位，促进纤维素水解反应的进行。该催化剂在240℃，4小时的条件下达到了最佳的催化效果，葡萄糖的产率为48.1％。同时，使用该催化剂在重复使用5次之后，催化剂的结构和催化性能并没有明显的变化。
　　（二）使用尿素法在γ-Al2O3小球表面合成Ni-Al水滑石前体，再通过高温煅烧和还原之后得到Ni/γ-Al2O3催化剂。通过XRD、BET、XPS、H2-TPR、SEM、TEM和CO2-TPD等表征手段来研究其结构及其表面化学状态，同时还研究了该催化剂的最佳反应条件。该催化剂在催化过程中催化剂表面的碱性位和活性中心协同作用，促进葡萄糖加氢反应的进行。该催化剂在130℃，1小时，H2压力为2MPa的条件下达到了最佳的催化效果，葡萄糖的转化率为92.0％，山梨醇的选择性为98.8％。同时，使用该催化剂在重复使用5次之后，催化剂的结构和催化性能并没有明显的变化。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 生物质转化的研究现状

1．1．1 第一代生物质燃料

1．1．2 第二代生物质燃料

1．2 纤维素转化的研究现状

1．2．1 纤维素的结构

1．2．2 纤维素气化的研究现状

1．2．3 纤维素水解加氢的研究现状

1．2．4 纤维素水解加氢的进展

1．2．5 纤维素的氢解的研究现状

1．2．6 纤维素的水解的研究现状

1．3 葡萄糖加氢的研究现状

1．3．1 负载型Ni基催化剂的研究现状

1．3．2 负载型Ru基催化剂的研究现状

1．4 本论文的研究目的、意义及其内容

1．4．1 本论文的研究目的和意义

1．4．2 本论文的研究内容

第二章 实验部分

2．1 药品与试剂

2．2 样品的表征

2．2．1 X射线衍射分析(XRD)

2．2．2 等离子发射光谱仪(ICP-AES)

2．2．4 N2吸脱附曲线(BET)

2．2．5 扫描电子显微镜(SEM)

2．2．6 高分辨透射电子显微镜(HRTEM)

2．2．7 X-射线光电子能谱仪分析(XPS)

2．2．8 氢气程序升温还原分析(H2-TPR)

2．2．9 二氧化碳程序升温脱附(CO2-TPD)

2．2．10 氨气程序升温脱附(NH3-TPD)

第三章 Mn-Fe-Al复合金属氧化物的制备、表征与催化性能

3．1 引言

3．2 实验部分

3．2．1 制备Mn-Fe-Al复合氧化物催化剂

3．2．2 催化性能评价

3．3 实验结果讨论

3．3．1 催化剂的表征

3．3．2 催化性能评价

3．4 本章小结

第四章 Ni／γ-Al2O3催化剂的制备、表征与催化性能

4．1 引言

4．2 实验部分

4．2．1 制备Ni／γ-Al2O3催化剂

4．2．2 催化性能评价

4．3 结果与讨论

4．3．1 催化剂的表征

4．3．2 催化性能评价

4．4 本章小结

第五章 结论

参考文献

致谢

研究成果及发表的学术论文

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