512单笼水团簇中氢键协同效应的量子化学研究

摘要

氢键的协同效应在各类水分子簇中都有着至关重要的意义，它不仅显著地影响水分子间结合能的大小，同时也决定了水团簇的稳定性。通过构造大量512单笼团簇并研究其多变的氢键网络，讨论了512单笼团簇氢键网络结合能的变化规律，以及团簇内包含的5大类、74种亚型氢键的协同效应。结果表明:512单笼团簇氢键网络的平均结合能随团簇中1221类亚型氢键数量的上升而增高。结合Anick数组，发现512单笼团簇氢键网络的结合能随团簇中第一类、第二类21型水分子数量的上升而增高，随第三类、第四类21型水分子数量的上升而降低。1221类亚型氢键的平均键能最高，其余三类，1212类、2112类、2121类亚型氢键的平均键能相近。同一类亚型氢键中键能分布也不尽相同，一般而言，当亚型氢键给体片段或受体片段的三个水分子类型相同时，亚型氢键表现出较弱的协同效应。相反的，当亚型氢键给体片段或受体片段的三个水分子类型不同时，亚型氢键表现出较强的协同效应。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 水的简述

1．2 氢键简述

1．3 气体水合物、512单笼型团簇简述

1．4 水氢键协同效应研究近况

1．5 选题的目的和意义

第二章 计算方法

2．1 迭代方法

2．2 模型搭建、计算方法

第三章 亚型氢键及六位数字序列描述法

3．1 考虑异构的中心水分子对

3．2 144种亚型氢键的定义及标记

3．2．1 1212a类亚型氢键的定义及标记

3．2．2 1212b类亚型氢键的定义及标记

3．2．3 1221类亚型氢键的定义及标记

3．2．4 2112a类亚型氢键的定义及标记

3．2．5 2112b类亚型氢键的定义及标记

3．2．6 2112c类亚型氢键的定义及标记

3．2．7 2112d类亚型氢键的定义及标记

3．2．8 2121a类亚型氢键的定义及标记

3．2．9 2121b类亚型氢键的定义及标记

3．2．10 小结

3．3 74种亚型氢键的定义及标记

3．4 亚型氢键的六位数字序列表征

3．5 本章总结

第四章 氢键类型对512单笼团簇的影响

4．1 512单笼团簇中氢键类型的关系

4．2 512单笼团簇氢键网络结合能随氢键类型的分布

4．3 本章小结

第五章 512单笼团簇结合能随Anick数组的分布

5．1 512单笼团簇中Anick数组的分布

5．2 Anick数组划分下的团簇结合能分布规律

5．2．1 Anick数组中a为0的团簇结合能分布

5．2．2 Anick数组中a为1的团簇结合能分布

5．2．3 Anick数组中a为2的团簇结合能分布

5．2．4 Anick数组中a为3的团簇结合能分布

5．2．5 Anick数组中a为4的团簇结合能分布

5．2．6 小结

5．3 本章小结

第六章 512单笼团簇中各类亚型氢键键能及分布规律

6．1 512单笼团簇中各类亚型氢键的键能

6．2 使用六位数字序列统计亚型氢键键能

6．3 本章小结

第七章 结论

参考文献

致谢

研究成果及发表的学术论文

作者与导师简介