Pt/SiO2@TiO2(ZrO2)催化剂上氢气选择性还原NOx的研究

摘要

氢气选择性还原NOx(H2-SCR)日益引起研究者关注，Pt和Pd基催化剂在H2-SCR反应中具有良好的活性。本论文通过对载体结构的调控，研究了Pt/SiO2@TiO2(ZrO2)催化剂对H2-SCR的性能。
　　鉴于SiO2@TiO2负载的Pt催化剂活性较TiO2负载的Pt催化剂有明显提高，本论文系统研究了TiO2的包覆量(Ti/Si=1∶3.5，1∶5，1∶7.5，1∶10)对Pt/SiO2@TiO2催化活性的影响，结果表明Ti/Si=1∶5时具有最优的反应活性，在75-200℃之间转化率均在80％以上，较Pt/SiO2催化剂的选择性也提高了30％。通过XRD，XPS，CO吸附的红外分析表明，Pt-Ti之间的相互作用增加了催化剂表面Pt0的含量以及改善了Pt的分散状态。原位红外光谱分析表明Ti的包覆增加了SiO2表面的B酸含量。有利于NH4+的生成，从而有利于N2的产生。
　　在对Pt/SiO2@TiO2研究的基础上，又研究了ZrO2的包覆量(Zr/Si=1∶5，1∶10，1∶15)对Pt/SiO2@ZrO2催化活性的影响，结果表明Zr/Si=1∶10时具有最优的反应活性，催化剂的N2也得到明显提高。XRD，XPS，CO吸附的红外分析表明ZrO2在SiO2上为无定型结构，且Si-Zr之间存在电子转移，有利于增强催化剂的氧化还原性能。其次Pt-Zr之间的存在相互作用，增强了Pt0含量及其在载体表面的分散，从而有利于提高催化剂的活性和N2选择性。Zr的加入增强了催化剂的表面酸性及对NO+O2的吸附能力，有利于反应物的活化，提高了催化剂的N2选择性。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 研究背景

1．2 H2-SCR催化剂的种类

1．2．1 负载型贵金属H2-SCR催化剂

1．2．2 掺杂型贵金属H2-SCR催化剂

1．2．3 非贵金属H2-SCR催化剂

1．3 反应条件对H2-SCR过程的影响

1．3．2 杂质气体对H2-SCR的影响

1．4 本课题选题意义和内容

1．4．1 选题意义

1．4．2 研究内容

第二章 实验内容和研究方法

2．1 试剂、气体和仪器设备

2．2 催化剂的制备

2．3 催化剂的性能评价

2．4 催化剂表征

2．4．1 催化剂比表面积测试

2．4．2 X射线衍射分析

2．4．3 X射线光电子能谱

2．4．4 扫描电镜测试(SEM)

2．4．5 高分辨透射电镜(HRTEM)

2．4．6 原位红外光谱分析

第三章 不同载体负载Pt催化剂的H2-SCR脱硝研究

3．1．1 Pt／SiO2，Pt／SiO2@CeO2，Pt／SiO2@TiO2的活性测试

3．1．2 Pt／SiO2@CeO2，Pt／SiO2@TiO2的SEM图

3．2．2 0．5Pt／SiO2@ZrO2-TiO2催化剂的SEM图

3．3 本章小结

第四章 Pt／SiO2@TiO2催化剂上H2-SCR脱硝研究

4．1 Pt／SiO2@TiO2的催化性能研究

4．2 Pt／SiO2，Pt／SiO2@TiO2，Pt／TiO2的结构表征

4．2．1 催化剂的BET表征

4．2．2 X射线衍射表征(XRD)

4．2．3 XPS测试

4．2．4 SEM电镜分析

4．2．5 HRTEM分析

4．3 原位漫反射傅里叶变换红外光谱研究

4．3．1 CO的吸附

4．3．2 NO+O2稳态吸附

4．3．3 全反应气稳态实验

4．3．4 NO+O2-H2-NO+O2瞬态

4．3．5 NH3的吸附

4．4 本章小结

第五章 Pt／SiO2@，ZrO2催化剂上H2-SCR脱硝研究

5．1 Pt／SiO2@ZrO2的催化性能研究

5．2 0．5Pt／SiO2，0．5Pt／SiO2@ZrO2，0．5Pt／ZrO2(HS)和O．5 Pt／ZrO2的结构表征

5．2．1 催化剂的BET表征

5．2．2 催化剂X射线衍射表征(XRD)

5．2．3 催化剂XPS分析

5．2．4 SEM电镜分析图

5．3 红外光谱分析

5．3．1 CO的吸附

5．3．2 NO+O2稳态吸附

5．3．3 全反应气稳态实验

5．3．4 NO+O2-H2-NO+O2瞬态分析

5．3．5 NH3的吸附

5．4 本章小结

第六章 结论与展望

6．1 结论

6．2 展望

参考文献

致谢

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